中科大AFM：不燃凝胶聚合物电解质助力安全柔性锂离子电池！

不燃电解质中阻燃剂的高含量会导致锂离子电池（LIBs）的电化学性能恶化。此外，大多数不可燃电解质的火灾危险是在纽扣电池中研究的，这无法揭示其真实的性能。

中国科学技术大学胡源、宋磊、阚永春等通过在电解质中原位聚合磷酸三（丙烯酰氧乙基）酯和三乙二醇二甲基丙烯酸酯，设计了稳定的界面、磷固定的不易燃凝胶聚合物电解质（GPE），其阻燃剂含量较低（7.5wt％）。

图1. GPE的制备和表征

研究显示，由于阻燃部分与GPE聚合物基体化学键合，避免了阻燃部分与电极之间副反应引起的LIB容量衰减。与液体电解质（LE）相比，石墨//GPE//Li的循环稳定性显著提高。GPE-3从第50次到第500次循环的平均容量衰减率（0.008%）远低于LE（0.039%）。

另外，GPE-3被火加热10多秒后仍无法点燃。作者进一步研究了基于1 Ah GPE-3的柔性软包电池的电化学性能和防火安全性。结果，柔性软包电池（graphite//GPE-3//LiFePO₄）表现出优异的长循环稳定性（GPE-3的平均容量衰减率仅为0.057%）和良好的柔韧性。基于GPE-3的柔性软包电池经过弯曲、缠绕、折叠、冲孔和剪切后仍能正常工作。

图2. 电化学性能

此外，基于GPE-3的柔性软包电池还具有出色的防火安全性。1Ah 100% SOC软包电池无起火、无热失控、无电解液泄漏。GPE-3的热解过程和阻燃机理显示，在气相中，聚合物基体3降解产生的含P阻燃剂将与电解质的热解产物一起参与燃烧反应，导致LIBs的灭火。

在凝聚相中，来自电解质热解的三氟化磷将参与聚合物的碳化过程，形成含有P和F的炭。由于聚合物基质的热解，将形成聚磷酸3。乙醇锂和碳酸锂等也将由于电解质的降解而形成。因此，可燃热解产物的数量可以有效减少。总之，这项工作为设计高安全性的锂离子电池提供了一个指导原则。

图3. GPE-3的热解过程

Phosphorus-Fixed Stable Interfacial Nonflammable Gel Polymer Electrolyte for Safe Flexible Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203006

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