浙大陆盈盈Angew.：电结晶调节实现-40℃至60℃高可逆锌负极

实现持久的扁平化和无枝晶锌（Zn）金属结构是解决由内部短路引起的电池过早失效的关键，这在很大程度上由电结晶过程中的晶体生长决定。

图1. 锌负极的电结晶形态

浙江大学陆盈盈等人通过采用环状和线状砜（即TMS和DMSO）作为特定对象，证明了特异性吸附的分子是如何调控电结晶的，作者强调控制界面处的溶剂化离子吸附以延缓电化学反应动力学低于原子自扩散速率的重要性，这会导致优选的取向。

IHP中TMS垂直偶极子阵列的形成、外环结构的低电子密度和亲电位点的大空间位阻有效减弱了与溶剂化离子的相互作用，作为一个新的限速步骤，将沉积转化为活化控制。充分的原子自扩散促进了横向的、逐层的生长使(0001)面暴露出来，产生了由堆叠的六边形板块形成的平坦而密集的沉积层。

结合开尔文探针力显微镜，作者表明剥离位点与生长位点一致，这进一步确保了循环过程中形态和纹理的稳定性和再现性。

图2. Zn沉积的结晶学和动力学

此外，由于溶剂化结构和氢键网络的重建，TMS的引入可以抑制气体生成。因此，设计的电解液有助于显著提高Zn-CE（在1000次循环中>99.7%，提高了33倍以上）和Zn/PANI全电池的性能（1000次循环的稳定循环，容量保留率为85%）。更值得注意的是，在-40℃和60℃的极端温度下，性能改善变得非常显著。

这项工作的研究结果提供了对添加剂通过特定吸附作用于电沉积结构的影响的深入理解，以及对电解液设计的新见解，以原位构建结晶织构、无枝晶的锌负极。

图3. Zn电池的电化学性能

Electrocrystallization Regulation Enabled Stacked Hexagonal Platelet Growth toward Highly Reversible Zinc Anodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218452

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