云大方文浩Appl. Catal. B.：Sn-Mn氧化物中的协同作用用于乙酰丙酸的选择性转化

双金属氧化物中的协同效应通常在决定负载型金属催化剂的行为中起着至关重要的作用。

云南大学方文浩团队通过利用一种Sn_xMn₁O_y氧化物，该氧化物具有独特的协同作用，它可以促进负载型Pt纳米粒子的氢化催化作用，从而选择性地将乙酰丙酸(LA)转化为γ-戊内酯(GVL)。

在一系列具有相似的Pt负载量(约0.44 wt.%)和受控的Pt尺寸(约2.7 nm)Pt/Sn_xMn₁O_y催化剂上，本征TOF表现出对Pt⁰位点和Lewis酸度的火山状依赖性，这是由MnO_y和SnO_y之间可变的协同效应决定的。

在120 ℃和2 MPa H₂的条件下，最佳的Pt/Sn_0.8Mn₁O_y催化剂表现出2709 h^-1的高iTOF，并且LA转化率为99%时，对GVL的选择性为100%。

DFT计算表明，H₂离解为H*很容易发生在Pt 位点上，随着Sn掺入Pt₉/Mn₃O₄，LA中的C=O基团通过形成C-H键氢化成CH₃CHOCH₂CH₂COOH*中间体活化能大大下降，之后，CH₃CHOCH₂CH₂COOH*继续通过环化作用生成GVL-OH*，GVL-OH*脱羟基形成GVL。

H₂O的形成是LA加氢为GVL的速率决定步骤，Pt₉/Sn_0.8Mn₁O_y显示出明显低于Pt₉/Mn₃O₄所需的能量势垒。因此，Sn_0.8Mn₁O_y氧化物中的Sn-Mn协同作用可以显着促进LA在负载的Pt活性位点上氢化为GVL。

Synergy in Sn-Mn oxide boosting the hydrogenation catalysis of supported Pt nanoparticles for selective conversion of levulinic acid. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120746

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