广工大李成超Angew.：水合共晶电解质稳定高压镁电池的低电位镁沉积/剥离

水系可充镁电池（ARMBs）通常因严重的负极钝化而失效，另外，在适当的异质金属衬底上执行准低电位的镁沉积/剥离化学（UPMC）是一个关键的补救措施。

图1. HEE稳定的低电位镁沉积/剥离化学

广东工业大学李成超等在新的水合共晶电解质（HEEs）中初步实现了Zn基底上的稳定UPMC，并提供了超低的UPMC过电位和ARMBs的高能量/电压平台。作者首先通过DFT理论吸附能计算，预测了Zn基底上的潜在UPMC（Zn-Mg⁰为-1.21 eV，Mg-Mg⁰为-0.96 eV）。Mg²⁺在Zn基底上的优先吸附促进了Mg的沉积，形成了相对稳定的Zn-Mg键。通过扩大电化学稳定窗口（ESW）的下限，水活性明显降低的HEEs有效地破坏了析氢/腐蚀反应和UPMC之间的竞争，从而使UPMC具有良好的可逆性。此外，通过包括EQCM和深入的XPS在内的多种表征，Zn基底上的UPMC得到了仔细的验证，它被来自HEEs中共溶剂的无机/有机混合层所稳定。

图2. 对称电池的倍率性能和循环寿命研究

因此，Zn基底上的UPMC可以在0.1 mA cm^-2的电流密度下稳定运行550小时，过电位低至50 mV，在倍率持久性和循环性方面超过了传统水系电解液。此外，与Zn/Al金属负极相比，所构建的电镀Mg//SPANI全电池显示出良好的能量/功率密度和较高的放电电压平台。这项工作以HEE稳定的UPMC策略为特色，旨在开发耐用的ARMB，这对探索其他基于活性金属的高能水系电池具有启发意义。

图3. 电镀Mg//SPANI全电池的性能

Hydrated Eutectic Electrolytes Stabilizing Quasi-Underpotential Mg Plating/Stripping for High-Voltage Mg Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202217945

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