张强/程新兵AM：用于安全锂金属电池的热响应电解质

锂金属电池(LMBs)因其能量密度高被认为是最有前途的储能系统之一。然而，与商用锂离子电池相比，LMBs存在严重热失控引发的安全问题阻碍了LMBs的实际应用。

在此，清华大学张强教授和东南大学程新兵教授等人设计了一种具有热响应特性的新型电解质体系，极大地提高了1.0 Ah LMBs的热安全性。

图1. 电解质特征

具体来说，本文通过将碳酸乙烯酯(VC)与偶氮二异丁腈作为热响应溶剂引入电池体系中，以提高固体电解质界面相(SEI)和电解质的热稳定性。热响应电解质在室温下保持液态，电压窗口达4.3 V，在含有大量聚VC的热响应电解质中获得SEI/CEI。该电解质体系与常规电解质中获得的二碳酸乙烯锂、碳酸乙烯锂、Li₂CO₃和Li₂O相比，它与LiPF₆盐的热稳定性更好。因此，热响应电解质电池的临界温度(明显自热的起始温度)T₁从71.5 ℃增加到137.4℃。

图2. 不同电解质循环Li||NCM软包电池的热安全风险分析

研究发现，在LMBs温度异常升高时，VC的自由基聚合过程被激活并加速。因此，在热安全风险下形成固体凝胶，不仅能抑制液体溶剂(包括EC、DEC、VC)的自由移动有效地修饰电极-电解质界面，而且在PP-PE-PP隔膜已经塌陷的情况下，还能作为一个具有良好热稳定性的附加屏障，防止正极和负极直接接触。

因此，LMBs的内部短路温度Tisc和“燃点”温度(热失控的起始温度)T₂从126.3℃和100.3℃大幅提高到176.5℃和203.6℃。这种电解质设计同时提高了LMBs的T₁、T₂和Tisc，为实现热安全的LMBs提供了新的思路。

Thermoresponsive Electrolytes for Safe Lithium Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI：10.1002/adma.202209114

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