厦大李君涛/周尧Angew.：阳离子空位缺陷的演变：OER预催化剂表面重构的基序

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厦大李君涛/周尧Angew.：阳离子空位缺陷的演变：OER预催化剂表面重构的基序
研究发现，缺陷可以增强NiFe-LDH对析氧反应（OER）的电催化性能。然而，它们的具体结构以及在调节电催化剂表面重构中所起的作用仍然不明确。
近日，厦门大学李君涛教授和周尧副教授（共同通讯作者）等人报道了非质子溶剂溶剂化导致金属阳离子从NiFe-LDH纳米片泄漏，从而产生阳离子空位缺陷。
厦大李君涛/周尧Angew.：阳离子空位缺陷的演变：OER预催化剂表面重构的基序
通过密度泛函理论（DFT）计算和原位拉曼光谱观察均表明，生成的阳离子空位缺陷倾向于以VM（M=Ni/Fe）的形式存在；随着外加电压的增加，它们倾向于采用VMOH构型，并最终转变为最活跃但最难热力学形成的空位VMOH-H。
同时，随着电压的升高，NiFe-LDH中的Ni(OH)x晶种逐渐转变为无序状态；在足够高的电压下，当氧气泡开始演化时，出现局部NiOH物种，这是空位VMOH-H形成的残余产物。
厦大李君涛/周尧Angew.：阳离子空位缺陷的演变：OER预催化剂表面重构的基序
作者证明了阳离子缺陷随着外加电压（VM→VMOH→VMOH-H）的增加而演化，并揭示了NiFe-LDH（晶体Ni(OH)x→无序Ni(OH)x→NiOOH）表面重构过程的基本模式。
该工作提供了对NiFe-LDH作为有效OER电催化的典型前催化剂的缺陷诱导的表面重构行为的理解。
厦大李君涛/周尧Angew.：阳离子空位缺陷的演变：OER预催化剂表面重构的基序
Evolution of Cationic Vacancy Defects: A Motif for Surface Restructuration of OER Precatalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202112447.
https://doi.org/10.1002/anie.202112447.

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