Arumugam Manthiram教授AFM：预循环+预锂化实现长寿命石墨/LNMO电池！

不含钴和低镍含量的高压尖晶石正极LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）具有高能量和功率密度、良好的热稳定性和低成本等优点，有望用于锂离子电池。然而，其高工作电压（≈4.7 V）会导致电解液分解、严重的化学交叉及电极-电解质界面（EEI）的劣化，从而阻碍了其实际应用。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人提出了一种电化学改性策略来实现长寿命的石墨（Gr）||LiNi_0.476Mn_1.475Fe_0.049O₄（Fe-LNMO）全电池。具体而言，作者将Li||Gr电池在含有30 wt.% 氟代碳酸亚乙酯（FEC）的电解液中对Gr负极进行电化学预循环，并通过对Li||Fe-LNMO电池进行深度放电来预锂化Fe-LNMO正极。

研究表明，Gr在含FEC的电解液中预循环形成的富含LiF的坚固SEI有效地减轻了电解液的分解反应，并保护Gr免受来自 Fe-LNMO正极的交叉物种的攻击，缓解了SEI在大范围循环中的生长。另一方面，Fe-LNMO的预锂化不仅可以形成有利的低压SEI并具有更温和的副反应，而且还可在Gr负极上建立Li储层以补偿电池运行期间活性Li⁺损失。

图1. 未经改性的Gr||LNMO电池失效机理分析

因此，使用改性电极的全电池在C/10倍率下具有129 mAh g^-1的高容量，在 C/2~1C充放电倍率下200次循环后容量保持率高达93%，大大超过使用初始电极的全电池（初始容量120 mAh g^-1，容量保持率78%）。

此外，具有高质量负载改性电极（3.2 mAh cm^-2）的全电池的循环寿命显著延长至300个循环。通过对上述基于初始和改性电极的全电池性能进行可行性比较，可以清楚地揭示和理解人工SEI设计、锂储层和EEI形成条件的重要性。

作者相信这种电化学改性策略可应用于其他电池系统（如Gr||高镍正极），也可简化锂电池中复杂的反应/相互作用以清楚地了解结构-组成-界面-性能关系。总之，这项研究提出的电化学改性策略为构建用于便携式电子产品和电动汽车应用的长寿命Gr||LNMO全电池提供了参考。

图2. 基于改性电极的全电池性能

Paving Pathways Toward Long-Life Graphite/LiNi_0.5Mn_1.5O₄ Full Cells: Electrochemical and Interphasial Points of View, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203779

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