苏州大学EES：近100%选择性！ZnO@ZnO2助力ORR制H2O2

在中性介质中，双-电子氧还原反应（2e⁻ ORR）是一种可持续地从氧气（O₂）直接生成过氧化氢（H₂O₂）的有前途的方法。

基于此，苏州大学康振辉教授、刘阳教授和程涛教授等人报道了一种ZnO@ZnO₂电催化剂，可在中性介质中有效地将O₂还原为H₂O₂。在0.1 M K₂SO₄电解质中，ZnO@ZnO₂通过ORR制H₂O₂的选择性接近100.0%，在0.1 V下O₂转化为H₂O₂的产率为5.47 mol g_cat⁻¹ h⁻¹，通过气体扩散电极装置测试，其法拉第效率（FE）约为95.5%。

通过密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了ZnO@ZnO₂，以阐明2e⁻ ORR高活性和选择性的机理。其中，模型包括ZnO@ZnO₂板、ZnO板和ZnO₂板。根据在ZnO、ZnO₂和ZnO@ZnO₂上生成H₂O₂的自由能分布图，DFT预测在这三种情况下，潜在的决定步骤（PDS）都是H₂O₂的形成步骤。因此，ZnO@ZnO₂对2e^– H₂O₂的生成最活跃，因为PDS最低，为0.14 eV，也得到*OOH结合能（ΔG_*OOH）的支持。

此外，ZnO@ZnO₂最接近4.2 eV的最优ΔG_*OOH。根据4e^– ORR途径的自由能分布和最佳*O结合能（ΔG_O*），ZnO@ZnO₂抑制H₂O形成的倾向最强。以ΔG_O*=2.165 eV为基准，ZnO@ZnO₂催化剂驱动H₂O₂生成的潜力最大，优于其他两种催化剂。总之，DFT计算证实ZnO@ZnO₂对H₂O₂的生成具有较高的活性，对H₂O的生成有较强的抑制趋势。

The operation active site of O₂ reduction to H₂O₂ over ZnO. Energy Environ. Sci., 2023, DOI:10.1039/D3EE01788E.

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苏州大学EES：近100%选择性！ZnO@ZnO2助力ORR制H2O2

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