潘锋/尹祖伟Nano Energy：硫化物全固态电池中机械化学反应稳定正极/电解质界面

硫化物全固态锂离子电池(ASSLIBs)具有高能量密度、高安全性和高离子电导率等优点，被认为是具有发展前景的下一代储能系统。然而，正极(如LiCoO₂)与硫化物固态电解质之间的界面不稳定性阻碍了其商业发展。

在此，北京大学潘锋教授和厦门大学尹祖伟教授等人提出了一种简单的机械化学策略，即在LiCoO₂ （LCO）正极上机械混合聚阴离子硼酸盐前驱体和Li₂CO₃残体，并进行随后的热化学反应，以实现类“固体电解质界面相（SEI）”。

其中，SEI由晶体LiBa（B₃O₅）₃ （LBBO）、Li₃BO₃ （LBO）和非晶态锂硼氧化物（Li-B-O）组成。其中，LBBO 和LBO分别具有较高的离子电导率和界面稳定性，而Li-B-O存在于前两者的间隙中将LCO正极与Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）固体电解质隔离，并与LBBO和LBO构建了一个连续的间隙层。

潘锋/尹祖伟Nano Energy：硫化物全固态电池中机械化学反应稳定正极/电解质界面

图1. 硼酸盐衍生的类似SEI制备LCO的结构和化学状态

研究发现，确定适当比例的LBBO前驱体和Li₂CO₃残体可以实现适当比例的LBO，得到的人工中间层具有较高的界面稳定性和Li⁺的扩散性，从而使LCO/LGPS/Li ASSLIB具有较高的循环和倍率性能。

图2. 硼酸盐衍生类似SEI对ASSLIB的电化学性能

具体来说，添加9.4 mol% LBO的SEI在1 C和2 C时分别具有92.9和56.1 mAh g^-1的放电容量。并且0.3% LBBO@LCO在增加4.5 V的截止电压后，也可以实现167.3 mAh g^-1的初始容量(0.2 C)和64.7%的容量保持率(150次循环)。因此，利用聚阴离子型硼酸盐和Li₂CO₃残体之间的机械化学反应构建类SEI的策略为稳定由各种聚阴离子型硼酸盐或磷酸盐衍生的ASSLIB电极/电解质界面指明了方向。

Mechanochemical Reactions between Polyanionic Borate and Residue Li2CO3 on LiCoO2 to Stabilize Cathode/Electrolyte Interface in Sulfide-based All-Solid-State Batteries，Nano Energy 2023 DOI：10.1016/j.nanoen.2023.108192

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