北化工周伟东Angew.：揭示固态聚合物电解质锂离子电导率和界面稳定性的影响因素

固态聚合物电解质（SPEs）在全固态（ASS）电池中的应用受到Li⁺电导率较低和电化学窗口较窄的阻碍。

图1. 具有不同结构和挑战的典型SPE

北京化工大学周伟东等研究了聚碳酸酯（PCE）、聚草酸酯（POE）和聚丙二酸酯（PME）三类酯基F改性SPE。研究显示，由于增强的不对称性和柔性，这些由戊二醇制备的SPE的Li+电导率均高于由丁二醇制备。

此外，由于与Li⁺的螯合配位更强，PME和POE的Li⁺电导率约为PCE的10倍和5倍。另外，在锂金属的原位钝化过程中，观察到三氟乙酰基单元比-O-CH₂-CF₂-CF₂-CH₂-O-更有效。

图2. 材料制备和理论计算

因此，当使用三氟乙酰基封端的POE和PCE作为SPE时，其与锂金属和高压正极的界面同时稳定，这赋予ASS-Li/LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）电池稳定的循环。但是，由于丙二酸的烯醇异构化，Li/PME/NCM622的循环稳定性变差，通过在丙二酸中引入二甲基和抑制烯醇异构化其性能得到恢复。总体而言，这项工作表明，与Li⁺的配位能力、分子不对称性和元素F的存在模式都是SPE分子设计的关键。

图3. 全电池性能

Influencing Factors on Li-ion Conductivity and Interfacial Stability of Solid Polymer Electrolytes, Exampled by Polycarbonates, Polyoxalates and Polymalonates. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218229

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北化工周伟东Angew.：揭示固态聚合物电解质锂离子电导率和界面稳定性的影响因素

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