南大AEM:分子层沉积膜诱导锂金属负极富LiF界面的形成

南大AEM:分子层沉积膜诱导锂金属负极富LiF界面的形成
锂金属负极由于不稳定的固体电解质界面相(SEI)而存在低库仑效率和枝晶生长的问题,这限制了锂金属负极的实际应用。
南大AEM:分子层沉积膜诱导锂金属负极富LiF界面的形成
图1. 材料制备及作用示意
南京大学李爱东、张会刚等通过分子层沉积(MLD)技术在3D铜纳米线(CuNWs)上共形地制备了锌酮(ZnHQ),以诱导富含LiF的SEI的形成。锌酮是一种锌基氢醌(HQ),其中锌取代了HQ的氢。在MLD过程中,羟基(-OH)修饰的铜与HQ接枝,二乙基锌与接枝HQ的羟基进一步反应,产生ZnHQ。选择HQ作为骨架分子是因为它在锂化过程中相对稳定,而且ZnHQ的单链有一个末端的氧,在负极化时可以作为亲核基团攻击LiTFSI。
由此产生的富含LiF的SEI可以促进锂离子的扩散,抑制通常在原始铜上诱发的树枝状锂生长。更重要的是,由于亲锂性,锌原子可以诱导锂金属的沉积。此外,多孔支架和CuNWs的高表面积降低了局部电流密度,延长了失效时间。
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图2. 半电池性能
因此,CuNW@ZnHQ电极在1mAh cm−2的容量下表现出超过7000小时的优异循环能力,并且在高负载容量(15mAh cm–2)下可以保持超过300小时。此外,CuNW@ZnHQ与容量为3.2 mAh cm-2的NCM523配对后也显示出优异的循环性,1000次循环后的容量保持率为90%。总体而言,这项工作为开发锂金属的纳米级界面涂层提供了另一种方法,并证明了锌酮MLD策略可以作为下一代高能锂金属负极的一种潜在技术。
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图3. 全电池性能
Molecular-Layer-Deposited Zincone Films Induce the Formation of LiF-Rich Interphase for Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204002

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