​张锁江院士/张兰EEM:刚柔并济粘结剂,实现高性能硅负极!

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硅负极对于推进能量密集型锂离子电池(LIBs)至关重要。然而,在其锂化过程中产生的巨大体积变化和应力带来了巨大的挑战,阻碍了其应用。

中科院过程所张锁江院士、张兰等采用软组分瓜尔豆胶(GG)和刚性线性聚合物阴离子聚丙烯酰胺(APAM)制备了一种复合粘结剂,以应对上述问题。

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图1. 材料表征

由于其强大的静电力以及线性分子链的捕捉效应,APAM是一种常用的水净化絮凝剂,在这项工作中被用作GG的骨架,得到网状结构。柔软且具有Li+导电性的GG链被松散地包裹在刚性的APAM分支中,分子链上丰富的羟基和羧基使其与Si紧密有效地结合。

此外,网状结构仍然可以封装硅颗粒,通过链的延伸使其锂化和膨胀。因此,带有A2G1粘结剂的硅电极在锂化时显示出有限的厚度变化,仅为9%,远远低于GG(85%)和APAM(50%),并在脱锂过程中几乎恢复了其原始厚度。

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图2. 电化学性能

受益于上述优势,该电极还表现出令人印象深刻的循环稳定性和倍率性能,在电流密度为1800 mA g-1时,经过100次循环后显示出2104.3 mAh g-1的高可逆容量,在10.8 A g-1时显示出966 mAh g-1的高倍率容量。

此外,在恒定容量(1000 mAh g-1)测试中,它也显示出392次的长寿命。因此,这种软硬结合的网状粘结剂显示了它在未来应用中的巨大潜力。

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图3. 循环过程中的电极厚度变化

A Web-like Three-dimensional Binder for Silicon Anode in Lithium-ion Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12482

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