ACS Energy Letters：宽温电解液助力锌负极25/-20℃下循环14,000/10,000次！

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ACS Energy Letters：宽温电解液助力锌负极25/-20℃下循环14,000/10,000次！
Zn负极中的析氢、腐蚀和枝晶的形成限制了它们在水系Zn金属电池中的实际应用。
ACS Energy Letters：宽温电解液助力锌负极25/-20℃下循环14,000/10,000次！
图1. 混合电解液的溶剂化结构分析
成均馆大学Ho Seok Park等提出了一种界面化学调节策略，利用水和极性N,N-二甲基甲酰胺的混合电解液来改变Zn2+-溶剂化结构，并在Zn表面原位形成坚固、可传导Zn2+的Zn5(CO3)2(OH)6固体电解质间相（SEI），以实现在宽温度范围内稳定和无枝晶的Zn沉积/剥离。
实验和模拟分析结果表明，DMF-H2O的氢键（HB）增强和Zn2+与H2O的溶剂化作用减弱是由DMF和Zn2+之间的强溶剂化作用实现的。这种混合电解液具有独特的Zn2+溶剂化结构，并通过三级反应原位形成了Zn2+导电和坚固的Zn5(CO3)2(OH)6 SEI。此外，利用光谱和电化学特征以及计算，作者还全面分析了Zn2+导电和稳健的Zn5(CO3)2(OH)6的形成和Zn2+传输机制。结果，这种混合电解液可以有效地抑制寄生反应，并通过Zn5(CO3)2(OH)6 SEI促进界面电荷转移。
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图2. Zn负极在各种电解液中的电化学性能
这使得在Zn||Zn对称电池中，高可逆和无枝晶的Zn沉积/剥离能在25℃下运行超过2500小时（1 mA cm-2和1 mA h cm-2），在-20℃下运行2000小时（0.5 mA cm-2和0.5 mA h cm-2）。
此外，这种混合电解液的优越性得到了证实，在0.5 A g-1时具有42 mAh g-1的高容量，以及在-20至70℃范围内采用薄Zn（∼20 μm）和高质量负载AC电极（∼42 mg cm-2）的混合锌离子电容器（HZIC）全电池在25、-20和70℃下分别表现出14,000、10,000和600次循环的高稳定循环和高库伦效率。
因此，该研究不仅提出了一种简单而有效的电解液改性方法，以实现在极端温度下运行的高性能锌基储能装置的无枝晶锌负极，而且还提供了对原位形成的SEI中独特的Zn2+离子传输的基本理解。
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图3. HZIC的宽温电化学性能
Zn-Ion Transporting, In Situ Formed Robust Solid Electrolyte Interphase for Stable Zinc Metal Anodes over a Wide Temperature Range. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00154

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