何冠杰Angew.：重水（D2O）电解液助力锌离子电池3000次无衰减循环！

水系锌离子电池（ZIBs）以其优异的工业适应性和高能量密度等优点在水系储能技术中得到了越来越多的研究。然而，由于析氢反应（HER）和析氧反应（OER），水系电解液的实际应用受到其窄的电化学稳定电位窗口（纯水为1.23V）的限制。此外ZIBs中的复杂副反应严重干扰了稳定循环，这已成为水系储能技术的巨大挑战。

图1. 电解液设计及表征

伦敦大学学院何冠杰等首次将水的同位素（EEI）的电化学效应应用于锌离子电池（ZIBs）的电解液中，以应对严重的副反应和大量气体产生的挑战。

从动力学研究的角度来看，作者首先对EEI在D₂O和H₂O中的情况进行了分子动力学（MD）模拟，发现了离子在D₂O中的低扩散系数，证明了D₂O基电解液在ZIBs中的良好潜力。由于D₂O中离子的低扩散系数和强协调性，电池中发生副反应的概率降低，在循环过程中表现出更宽的电化学窗口、更少的pH变化和更少的氢氧化锌硫酸盐（ZHS）生成。

图2. 半电池性能

更值得注意的是，D₂O环境可以调解循环过程中ZHS的相态。在这里，作者首次发现，D₂O抑制了ZHS在循环过程中因结合水的变化而引起的不同阶段的ZHS的产生，提供了一个更稳定的电极-电解质界面。

因此，与基于H₂O的电解液相比，使用D₂O的全电池表现出更稳定的循环性能，在电压窗口为0.8-2.0V的1,000次循环和电压窗口为0.8-1.9V的3,000次循环后，表现出~100%的可逆转效率。

图3. 全电池性能

When It’s Heavier: Interfacial and Solvation Chemistry of Isotopes in Aqueous Electrolytes for Zinc-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202300608

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