余彦/缪月娥Adv. Sci.: 通用的纺丝-配位策略实现高性能3D打印锂硫电池

锂硫（Li-S）电池的实际应用仍然受到三个主要问题的阻碍，包括硫和硫化锂、中间体多硫化锂（LiPSs）溶解产生的严重穿梭效应及硫正极在循环过程中的巨大体积膨胀。研究表明，构建过渡金属和碳纳米材料之间的紧密耦合是实现LiPSs强固定化的有效手段。

在此，中国科学技术大学余彦教授、东华大学缪月娥副研究员等人报道了构建连续金属-氮-碳（M-N-C，M=Co，Fe，Ni）异质界面的通用纺丝-配位策略。具体而言，作者以静电纺丝一维多孔纤维为模板、原位聚合的聚多巴胺（PDA）为界面配位连接体，通过简单的碳化处理将金属纳米颗粒与氮掺杂多孔碳纤维共价键合（表示为M/M-N@NPCF）。得益于PDA对纤维模板和金属离子的优异粘附性和强配位性，该合成方法具有高度通用性，可将各种金属纳米颗粒掺入一维碳纤维上形成连续的金属-氮-碳异质界面。

然后，有效的M-N-C桥键可控制异质界面处的电子重新分布，并诱导电子从金属纳米颗粒有效转移到NPCF骨架，从而通过路易斯酸碱相互作用紧密锚定LiPS。同时，嵌入NPCF骨架中的大量金属纳米颗粒可作为电催化剂触发LiPSs的快速转化，进一步提高硫的利用率。

图1. Co/Co-N@NPCF杂化物对LiPSs的锚定机制

作为概念验证，作为硫主体的Co/Co-N@NPCF杂化物在2.0 C下表现出781 mAh g^-1的优异倍率性能。此外，Co/Co-N@NPCF-S电极在0.2 C下300次循环后容量保持率达90.4%，表现出优异的循环稳定性。

更令人印象深刻的是，3D打印的Co/Co-N@NPCF-S电极实现了更高的硫负载量和增强的电子/离子传输，在7.1 mg cm^-2的高硫负载、贫电解液条件下以0.2 C倍率稳定运行超过80个循环后仍能提供6.4 mAh cm^-2的出色面积容量。该电极的优异性能不仅是由于3D打印的分级多孔和导电性增强的电子/离子传输动力学框架，杂化物中嵌入的Co纳米颗粒和Co-N-C异质界面也做出了突出贡献。总之，在这项工作中获得的对强耦合连续异质界面的见解为合理设计Li-S系统中的主体材料铺平了道路。

图2. 3D打印的Co/Co-N@NPCF-S电极性能

A Universal Spinning-Coordinating Strategy to Construct Continuous Metal–Nitrogen–Carbon Heterointerface with Boosted Lithium Polysulfides Immobilization for 3D-Printed Li-S Batteries, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203181

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余彦/缪月娥Adv. Sci.: 通用的纺丝-配位策略实现高性能3D打印锂硫电池

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