河南大学肖助兵AFM：集成-多相催化清除“死硫”和“死锂”助力先进锂硫电池

由于锂硫（Li-S）电池具有理论能量密度高、成本低和对环境无害等优点，因此被认为是最有希望满足快速增长需求的储能系统。

然而，元素硫和 Li₂S 之间复杂的多相多步转换反应通常会导致缓慢的氧化还原动力学、可溶性多硫化锂（LiPS）的穿梭以及锂电池的钝化，从而严重阻碍了Li-S 电池的发展、以及锂负极因形成不稳定的电极/电解质界面而钝化，所有这些都会导致非活性硫和非活性锂（即所谓的 “死硫 “和 “死锂”）的意外生成积累。

死硫的缓慢电化学转化和副化学反应被认为是限制硫利用率的决定性因素，这与Li-S 电池的可逆容量较差相对应。

在此，河南大学肖助兵教授团队挑战了Li-S 电池中异质催化剂和均质催化剂的传统观点，提出了集成-异质催化的概念，即只需在Li-S 电池的传统电解液中加入少量 ZnI₂，就能同时清除死硫和死锂，弥补活性材料的硫和锂损失。在集成异相催化的调节下，Li||Li对称电池实现了超过 1300 小时的循环，显示了 ZnI₂-掺杂电解液与锂金属的超强兼容性。

同时，在理论计算和实验测试中，ZnI₂ 在促进死硫再利用方面显示出良好的前景。实际上，在电解液匮乏和高负载的小软包电池（5.0 µL mg^-1 和 5.2 mg cm^-2）中，ZnI₂ 实现了 1170 mAh g^-1 的高初始容量和良好的循环稳定性。

图1. 对电池性能

总之，该工作针对Li-S 电化学的综合问题，提出了一种集成异相催化方法，只需在Li-S 电池的传统电解液中加入微量 ZnI₂（0.2 × 10^-3 M），即可同步清除死硫和死锂。加入 ZnI₂ 后，I^–/I^3- 的氧化还原耦合有助于提高不溶性 Li₂S₂ 成分的利用率，缓解长链 LiPS 的穿梭，从而有效抑制死硫在正极区域的积累。另一方面，I^–/I^3- 的氧化还原耦合可实现稳定的锂剥离/沉积过程，消除死锂的积累，同时清除 SEI 中的非活性硫成分，从而使Li-S 系统具有综合的异相催化效应。

由于集成-均相催化作用的这些优势，具有实际相关参数（5.2 mg cm^-2和 5.0 µL mg^-1）的Li-S 电池具有良好的电化学性能。因此，集成-异构催化技术有望促进高能量Li-S 电池甚至其他碱金属-硫电池的实际应用。

图2. 全电池性能

Scavenging of “Dead Sulfur” and “Dead Lithium” Revealed by Integrated–Heterogeneous Catalysis for Advanced Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306321

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