北航李典森AFM: 硒掺杂+铜集流体氧化还原实现硒电极中钠的高效存储

硒（Se）具有高比容、高电子和优异的动力学特性，被认为是一种具有广阔应用前景的电极材料。然而，聚硒化物的溶剂化和穿梭效应阻碍了其进一步应用。

在此，北京航空航天大学李典森研究员等人通过简单的模板法和高温熔融扩散法制备了Se锚定的中空多孔碳微球（Se/NHPCs），并研究了其在钠离子电池（SIBs）中的性能。首先，作者基于DFT计算探索了原始碳和氮掺杂碳对Na₂Se的结合能（E_b）。计算结果表明，氮掺杂碳增强了Na₂Se的吸附。XPS测试表明，Se掺杂在氮掺杂碳框架中形成了Se-C(N) 键。少量的Se原子掺杂可以强烈改变碳的电子结构，使Se原子可以作为更强的吸电子单元来储存钠。

因此，作为SIBs的负极材料，2-Se/NHPCs（制备过程中Se与NHPCs的质量比为2）电极表现出高可逆容量（0.5 A g^-1时200 次循环后为480 mAh g^-1）和倍率性能（5 A g^-1时为 311 mAh g^-1），远优于1-Se/NHPCs、2-Se/HPCs、Se和NHPCs电极。

图1. Se@NHPCs的合成示意图及表征

此外，基于2-Se/NHPCs负极和NVP正极的钠离子全电池在0.1 A g^-1时容量为366 mAh g^-1，对应的能量密度为445 Wh kg^-1，且功率密度为4500 W kg^-1时的输出能量密度为221.2 Wh kg^-1。这些结果表明，硒掺杂浓度和NHPCs在改善硒电极的电化学性能方面发挥着至关重要的作用，因为在长循环过程中聚硒化物的吸附和电子导电性增强，同时留有足够的缓冲空间来适应硒颗粒的体积膨胀。

此外，通过非原位XRD、XPS、TEM、SEM等一系列测试，作者证实了电化学循环过程中Cu_2-xSe的生成和转化，并发现了集流体、电解质和Se-C(N) 化学键在Se基电池中的协同作用。此外，这项研究还阐明了Cu₂Se的形成机制及其在固定多硒化物中的作用，并揭示了铜集流体在Se电极中促进电池性能的微腐蚀作用。

图2. 2-Se/NHPCs样品的钠存储性能

Efficient Sodium Storage in Selenium Electrodes Achieved by Selenium Doping and Copper Current Collector Induced Displacement Redox Mechanisms, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204364

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