索鎏敏Nature子刊：富阴离子界面使4.6V无阳极锂金属电池成为可能！

采用锂金属负极（LMA）和高压LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NCM811）正极的积极化学反应被认为是追求400 Wh kg^-1的一种务实方法。然而，它们的实施受到低库仑效率和差循环稳定性的困扰。

图1. 阴离子富集界面的设计原则

中科院物理所索鎏敏等提出将一种最佳的氟化线性羧酸酯（3,3,3-三氟丙酸乙酯，FEP）与弱溶剂化的氟代碳酸乙烯和解离的锂盐（LiBF₄和LiDFOB）配对，以制备一种弱溶剂化和解离的电解液。

研究显示，通过引入氟化线性羧酸酯，在设计的电解液中实现了阴离子富集界面，这种界面会导致更多的阴离子在内亥姆霍兹平面分解，从而有助于无机丰富的界面化学。相应地，获得了紧凑的柱状锂沉积物，锂沉积/剥离的CE高达~98.7%。

图2. 锂金属负极的电化学性能和特征分析

此外，4.6V的NCM811和LiCoO₂正极可以稳定循环100次以上，电压衰减很小，这得益于抑制了正极-电解液的副反应、NCM二次粒子的裂解和过渡金属离子的溶出。

因此，构建的工业无阳极软包电池（>200 mAh）在高负载（4.64 mAh cm-2）和贫电解液（2.75 g Ah^-1）的苛刻测试条件下，经过100次循环后仍有80%的容量，对应的能量密度为442.5 Wh/kg。总之，这项工作提出的稀电解液中阴离子富集界面的方法将为精确的电解液工程提供指导，以实现高压富镍锂金属电池。

图3. 4.6V NCM811和LiCoO₂正极的电化学性能

Anion-enrichment interface enables high-voltage anode-free lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36853-x

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