胡良兵，最新Nature！

解聚是一种很有前途的策略，可将废塑料回收为单体成分，用于后续的再聚合。然而，许多商品塑料不能使用常规热化学方法选择性解聚，因为很难控制反应进程和途径。尽管催化剂可以提高选择性，但它们容易导致性能下降。

近日，美国马里兰大学胡良兵教授和普林斯顿大学琚诒光教授等提出了一种无催化剂、远离平衡的热化学解聚方法，该方法可以通过热解从商品塑料(聚丙烯(PP)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET))产生单体。

这种选择性解聚过程通过两个特征实现：(1)空间温度梯度和(2)时间加热曲线。首先，使用多孔碳毡的双层结构来实现空间温度梯度，其中顶部电加热层产生热量并将热量向下传导到下面的反应器层和塑料。

当塑料遇到穿过双层的增加的温度时，产生的温度梯度促进了塑料的连续熔化、虹吸、气化和分解，使得能够高度解聚。同时，通过顶部加热器层的脉冲电流产生瞬时加热曲线，其特征在于周期性高峰值温度(例如，约600 ℃)以实现解聚，然而瞬时加热持续时间(例如，0.11秒)可以抑制不希望的副反应。

使用这种方法，作者将PP和PET解聚成它们的单体，产率分别为约36%和约43%。总的来说，这种电致焦耳脉冲时空加热法(STH)可能为全球塑料废物问题提供一种解决方案。

图文解读

图1. STH方法的原理

图2. STH体系的多孔碳毡双层及其脉冲电加热解聚过程

图3. 以PP为模型塑料的STH方法的解聚性能

在这项工作中，作者展示了一种无催化剂和远离平衡的带电STH方法，该方法可以通过热解以高产率选择性地将代表性的商品聚烯烃(PP)和聚酯(PET)解聚为它们的单体，这为回收塑料废物提供了一种有前途的途径。

使用双层多孔碳毡结构，作者通过脉冲电加热实现了连续的塑料熔化、虹吸、气化和分解过程。双层结构中产生的空间温度梯度通过对反应物和中间体实施长停留时间而实现了高度的解聚。

同时，通过在每个脉冲周期中应用短的加热持续时间(即，0.11秒)，瞬时加热曲线潜在地抑制了副产物和副反应的形成。作者还通过增加双层的表面积探索了STH方法在实验室规模上的可扩展性，这使能够在不损害单体产率的情况下将PP质量进料增加10倍，显示了这种方法在实际应用中的潜力。

注意，这里描述的通过STH的PP和PET热解反应的单体产率没有被优化。为了进一步改善反应结果，反应器层的材料性质(例如，孔形状、孔尺寸和分布、表面能等)可以被改进以增强塑料熔体虹吸和气体扩散过程。

此外，与连续加热不同，电气化STH过程可以通过改变输入功率和毫秒级的开/关时间尺度来控制，使我们能够调整加热持续时间、频率和加热脉冲温度，以及反应器层中的温度分布，以优化产品产量和降低能源成本。

随着我们从实验室规模和概念验证转向真正的大规模连续反应器，数据驱动的机器学习算法(例如，温度曲线的贝叶斯优化)也可以帮助确定反应参数，以优化针对特定原料和所需产品的产量。

与传统热化学方法相比， STH方法不仅具有良好的性能和潜在的更好的可调性，还可以进一步与商用工具集成，利用可再生能源实现连续运行，以提高能效并减少二氧化碳排放。

总之，这种STH方法在将一系列塑料、生物质和其他超分子转化为可持续、节能和可扩展的增值化学品的制造方面具有巨大潜力。

文献信息

Dong, Q., Lele, A.D., Zhao, X. et al. Depolymerization of plastics by means of electrified spatiotemporal heating. Nature 616, 488–494 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05845-8/articles/s41586-023-05893-0

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