深研院唐永炳Angew：首次发现微米级铝负极的异常尺寸依赖性！

铝是一种很有前景的锂离子电池负极材料，因为它具有很高的理论容量、良好的导电性和自然丰度。

中国科学院深圳先进技术研究院唐永炳等首次认识到并研究了微米级铝负极的异常尺寸依赖性。

图1. 不同样品的电化学性能

在此，作者研究了直径为1至128微米的铝颗粒，它们分别被标记为I（1微米）、II（3微米）、III（5.7微米）、IV（15.6微米）、V（65.6微米）和VI（128微米），并测试了锂金属作为对电极的半电池。研究显示，样品V和VI的充放电曲线几乎相互重叠，充电容量为~1015 mAh g^-1，并表现出宽的放电和充电平台（~0.27 V/0.43 V vs. Li/Li⁺），这是典型的LiAl相的形成。

随着直径的减小，样品I的放电/充电平台缩小，甚至消失，这表明LiAl相的形成受到了严重的抑制。受阻的反应动力学可以通过极化电压得到进一步证实，极化电压从样品I到IV不断下降，而对于样品IV、V和VI几乎保持不变。这里，极化电压表明充电和放电平台之间的差异。

图2. 不同样品的表征

通过实验和理论分析，作者认识到影响不同铝颗粒的两个关键因素：第一个因素是，对于较小的铝颗粒（<~10 μm）来说，表面氧化层的体积分数很大，这将严重阻碍电子传输；另一个是由于溶剂分子对氧化层的亲和力低，表面氧化层的电解液润湿性差。此外，作者证明极性氨基的接枝是改善电解液润湿性的一种有效方法。总之，这项工作揭示了铝负极的关键限制和基本机制，这对其实际应用至关重要，同时该结果对有类似问题的其他金属负极也有价值。

图3. 极性氨基接枝铝颗粒的示意及性能

Unusual Size Effect in Ion and Charge Transport in Micron-sized Particulate Aluminum Anodes of Lithium-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202208370

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