孙学良/王建涛ACS Energy Letters：快速原位交联聚环氧丁烷电解质界面实现卤化物基全固态锂金属电池

基于卤化物的固态卤化物电解质（SSE）具有超离子导电性、与高压正极直接兼容以及可规模化生产等特点被视为下一代全固态电池的理想候选材料。然而，卤化物 SSE 与锂金属负极之间的不兼容性仍然是实现高能量密度的主要挑战。

在此，加拿大西安大略大学孙学良&国联汽车动力电池研究院王建涛团队通过快速原位交联聚氧化丁烯电解质界面实现了基于卤化物的全固态锂金属电池。具体而言，作者展示了在超离子 Li₃InCl₆SSE 上的薄交联聚（环氧丁烯）固体聚合物电解质（xPBO SPE）夹层，以实现锂金属兼容。该工作通过 0.5 秒脉冲三甲基铝蒸汽与聚（环氧丁烯）羟基末端基团之间的反应，开发出一种快速、无溶剂的原位交联工艺。

图1. PBO SPE 在卤化物 SSE 表面的快速原位交联过程

总之，该工作展示了一种新颖有效的方法，即通过 TMA 蒸汽瞬间处理来制造薄的原位交联 xPBO SPE 中间膜。这种快速、无溶剂、彻底的交联工艺可适应大规模生产。Al-O交联化学不仅增强了 xPBO SPE 的机械性能，还消耗了 PBO 中不稳定的羟基端，而不会影响 xPBO SPE 中的锂离子溶解。

因此，锂-锂对称电池表现出高度稳定的沉积/剥离循环性能；基于钴酸锂、xPBO-SPE@Li₃InCl₆ 和锂金属负极的 ASSLMB 表现出稳定的循环性能和良好的速率能力。由于 xPBO SPE 界面确保了Li₃InCl₆ 对锂金属的兼容性，因此这种简便的保护策略应适用于还原起始电位较低的其他卤化物超离子 SSE，以及与锂金属不兼容且对水/有机溶剂敏感的其他类型 SSE，如硫化物 SSE。

除 TMA 外，其他金属有机化合物，如二乙基锌、四叔丁氧化锆、四(二甲基氨基)钛、四(二甲基氨基)铪和四(乙基甲基氨基)钒也可单独或组合用作SPE的 Zn^–、Zr^–、Ti^–、Hf^– 和 V^–交联剂。这种新型快速交联策略还将为混合SPE的制备和ASSLMB 带来更多可能性。

图2. LiCoO₂-Li₃InCl₆|Li₃InCl₆|xPBO SPE|Li 的 ASSLMB 的电化学性能

Rapidly In Situ Cross-Linked Poly(butylene oxide) Electrolyte Interface Enabling Halide-Based All-Solid-State Lithium Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01157

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