张宁教授团队Angew.：疏水性和快速Zn2+导电无机中间相的原位整合稳定锌金属负极

枝晶生长和水侵蚀导致的锌负极不可逆问题严重阻碍了可充电水系锌电池的商业化。

在此，河北大学张宁教授团队通过快速室温湿化学方法将疏水且快速导电的六氰基铁酸锌(HB-ZnHCF)界面层原位集成在Zn上，以解决这些难题。与目前提出的亲水性无机情况不同，疏水且致密的HB-ZnHCF界面有效地阻止了水分子进入锌表面，从而避免了H₂的析出和锌的腐蚀。

此外，具有大内部离子通道、强亲锌性和高Zn²⁺转移数(0.86)的HB-ZnHCF允许Zn²⁺快速传输并实现平整的Zn沉积。

图1. ZnHCF界面相对Zn2+扩散/电镀化学的影响

总之，本工作开发了一种快速、可扩展的室温湿化学方法，在10分钟内在Zn金属负极上原位集成了疏水、快速导电Zn²⁺的ZnHCF界面层，大大提高了Zn的可逆性。实验表征和理论模拟表明，疏水致密的ZnHCF界面相阻止了水分子进入Zn表面，避免了水诱导的HER和Zn腐蚀。相反，亲水松散的ZnHCF颗粒层不能有效防止长期循环过程中锌的水分侵蚀。

此外，HB-ZnHCF界面相具有内部离子通道大、亲锌性强、离子电导率高(8.4 mS cm^-1)、高tZn²⁺(0.86)等特点，能够实现Zn²⁺的快速传输和均匀通量，确保无枝晶Zn沉积。所得HB-ZnHCF@Zn电极具有优异的综合性能，包括前所未有的Zn²⁺电镀/剥离CE在3000次循环(2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2)中达到99.88%，超长循环寿命超过5800 h(＞8个月；1 mA cm^-2和0.5 mAh cm-²)和1000小时(10 mA cm^-2和5 mAh cm^-2)。最后，由HB-ZnHCF@Zn负极和VOH正极构成的软包全电池循环性能稳定，实际面积容量为3.36 mAh cm^-2。本研究为高度可逆锌金属负极的合理界面设计提供了新的指导。

图2. 锌全电池的电化学性能

In-Situ Integration of a Hydrophobic and Fast-Zn2+-Conductive Inorganic Interphase to Stabilize Zn Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202304444

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张宁教授团队Angew.：疏水性和快速Zn2+导电无机中间相的原位整合稳定锌金属负极

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