崔光磊团队AM：固态锂金属电池中的电极间讨论

固态锂金属电池因其具有高能量密度和潜在的特性安全性而被确定为电动汽车行业的战略研究方向。然而，固体材料固有的机械性能导致电极和电解质在充电和放电过程中不可避免地出现电化学机械故障；这些失效机制包括锂枝晶渗透以及裂纹和空隙的形成，这对固态锂金属电池的长循环寿命构成了严峻的挑战。

在此，中科院青岛能源所崔光磊研究员概述了最新进展。首先，电化学机械效应在固态锂电池（SSLMB）中起着至关重要的作用。固体电解质在两个电极的应力作用下容易变形和开裂，导致内阻和短路显著增加。

在正极电极中，界面副反应通常会增加界面电阻。脱锂时活性材料的收缩会导致二次颗粒以及固体电解质和活性材料颗粒之间的接触损失，进一步增加界面电阻和正极颗粒失活。

在锂金属负极中，空隙形成、界面演化和锂枝晶生长之间的相关性是造成容量衰减和短路的原因。其次，电化学机械串扰是大量固态电池中的一个普遍问题。Li⁺通量是通过固态电解质在正负极之间传递电化学机械失效效应的介质。

因此，在整个电池中，特别的在由含锂正极材料组成的SSLMB中，由于锂离子在充电过程中被提取出来，整个电池中不均匀的Li⁺通量会引起正负极之间的电化学机械失效。正极在串扰中占主导地位，因为它首先触发了不均匀的Li⁺通量。在随后的循环中，串扰行为不断累积，加剧了SSLMB的电化学机械失效。

图1. 非均匀Li⁺通量诱导锂氧化物正极和锂负极之间的电化学-机械串扰示意图

通过以上讨论，该工作得出结论：同时协同优化正极、负极和电解质比单独改进它们更有利于制造出优质的固态电池。必须考虑一种材料的电化学机械行为对其他材料的影响，即使在空间上是孤立的。正极改性（正极晶体学和形态学、填料结构、涂覆层、成分等）是解决锂枝晶渗透问题的一种新颖而有效的策略，特别的在使用高电容正极和超薄电解质的固态锂电池中。设计在Li⁺插入/脱出过程中具有内在稳定性的低应变或零应变正极可有效解决固态锂电池中正极的电化学失效问题。

例如，具有无序岩盐结构的锂过钒氧化物Li_8/7Ti_2/7V_4/7O₂已被证明具有近尺寸不变的特性，这对于在固态锂电池的厚电极中保持正极材料和固体电解质之间的界面连接非常有用。除了改进的机械性能和高离子传导性，离子传导的均匀性也是对固体电解质的重要要求。因此，低成本的无锂电正极材料和无负极全电池是下一代高能量密度锂电池的发展方向。

Interelectrode Talk in Solid-State Lithium-Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202301892

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