山大张进涛Angew: FECO为96.6%！独特Ni-N-C桥接结构用于高效电催化还原CO2

电化学CO₂还原(CO₂RR)是一种能够将CO₂转化为增值产品，并且降低大气中CO₂的浓度的有前景的方法。然而，CO₂中极稳定的C=O键(806 kJ mol^-1)和水溶液中竞争性析氢反应(HER)严重阻碍了CO₂转化效率和产物选择性。因此，设计高性能的电催化剂对于CO₂RR进一步发展至关重要。

近日，山东大学张进涛团队提出了一种电纺-热解协同策略，成功制备出在多孔碳纤维上的Ni₂-N₄-C₂独特桥接结构。

优化的Ni-CNC-1000电催化剂中，Ni₂-N₄-C₂活性位点可以使Ni原子在多孔碳基质中能够很好地分散。因此，Ni-CNC-1000电催化剂在-0.8 V_RHE时的FE_CO为96.6%，在-1.0 V_RHE时的TOF值为4606.5 h^-1。

特别是，在碱性电解质的流动电池中，Ni-CNC-1000实现了在-0.2 V_RHE处最大FE_CO(97.8%)。此外，以Ni-CNC-1000为阴极组装的Zn-CO₂电化学电池在放电过程中显示出优异的2.43 mW cm^-2峰值功率密度，并且具有优异的稳定性。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，具有独特原子桥接活性位点的多孔碳纤维通过调整Ni₂-N₄-C₂中d态的电子结构，实现对CO₂和中间体的最佳吸附，有利于提高CO₂还原的活性和产物选择性。

这项工作证明了通过调节原子分散的活性位点可以增强电催化活性，并且揭示电子态-自由能变化-电催化活性的基本关系，为合理设计先进的电催化剂提供了指导。

Atomic Bridging Structure of Nickel-Nitrogen-Carbon for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO₂. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113918

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