湖大鲁兵安AEM: 低曲折度碳基底+单原子化学实现无枝晶钾金属负极

钾金属由于其低电极电位和高理论容量而成为钾金属电池的理想负极。然而，无限大的体积变化、不可控的K枝晶生长和不稳定的固体电解质界面严重限制了其实际可行性。

在此，湖南大学鲁兵安教授等人受天然木材中垂直通道的启发，提出了一种空间控制策略来解决上述挑战。在天然木材中，其开放且对齐的内置通道确保了非凡的结构稳定性，并允许高效地将水输送到整棵树。

因此，作者基于上述结构报道了一种以前未探索的设计，即在N掺杂的低曲折度碳中空间限制原子分散的Co催化剂（表示为SA-Co@HC）作为均匀K成核和无枝晶生长的稳健主体。

作者通过一系列电化学测试、计算/模拟分析和表征表明，N 掺杂碳主体与单原子化学之间的耦合可提供以下优点：

i）低曲折度和垂直排列的碳基底有利于均匀的K⁺通量和快速载流子传输，同时改变电场分布；

ii）良好的亲钾性调节了通道内均匀的K沉积和无枝晶生长行为；

iii）主体中有足够的空间利用以适应循环时的电极体积波动。

图1. SA-Co@HC/K的电镀/剥离示意图

受益于该主体的协同效应，基于SA-Co@HC/K复合电极的对称电池在碳酸酯基电解液中表现出无枝晶的钾电镀/剥离行为，并在0.5 mA cm^-2的电流密度下显示出较低的初始过电势（≈130 mV）和超过2500小时的超长循环寿命。

然而，纯K箔显示出约为235 mV的较高初始过电位，随后仅在28小时内突然下降，这可归因于枝晶导致的电池短路。

同时，使用SA-Co@HC/K负极的全电池也表现出优于纯K箔负极的电化学性能。苝-3,4,9,10-四羧酸二酐（PTCDA）//SA-Co@HC/K全电池在200 mA g^-1时的初始放电容量约为130 mAh g^-1，200次循环后容量保持率为84%。

即使在2000 mA g^-1的高电流密度下，也能保持122 mAh g^-1容量的高倍率性能。总之，这项工作提出的精心结构设计为无枝晶钾金属负极的研究提供了参考。

图2. PTCDA//SA-Co@HC/K全电池性能

Coupling Low-Tortuosity Carbon Matrix with Single-Atom Chemistry Enables Dendrite-Free Potassium-Metal Anode, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203277

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