重磅！乔世璋Nature Synthesis！

近年来，单原子催化剂（SACs）的大规模生产路线对其最终用途应用至关重要。迄今为止，通过简单而经济的制造路线直接制造SAC仍然存在挑战，目前的方法依赖于使用昂贵部件的复杂工艺。

在此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授等人开发了一种简单且具有成本效益的三维（3D）打印方法来制备SAC。其中，尽管合成参数（包括中心过渡金属原子、金属负载、配位环境和空间几何形状）发生了变化，但所制备的物质表现出与单个金属位点相似的原子色散性质，从而证明了该方法的通用性。相关论文以“A general approach to 3D-printed singleatom catalysts”为题发表在Nature Synthesis。

目前，SACs的化学合成策略可分为两大类：“自上而下”和“自下而上”策略。一个典型的“自上而下”策略包括在基底上产生缺陷，随后将金属原子锚定到表面空位。“自下向上”的策略始于宿主材料的制备，如微孔晶体框架或合成聚合物。然后，SACs可以通过对分子配合物的限制和随后的整合过程来去除金属配合物的配体，从而实现SACs的制备。

然而，这两种合成策略都是在复杂的湿法过程中制备的，例如复杂的缺陷构建过程或复杂的宿主材料制备过程，阻碍了SACs的大规模生产。此外，复杂的基底和昂贵的前驱体（例如复杂的配体或昂贵的人工聚合物）的存在显著增加了制造SACs的总成本。

三维（3D）打印技术已发展成为大规模生产目标产品的独特制造路线。3D打印的使用被认为是一种简单的方法，它可以直接制造目标材料，避免复杂的湿法过程。与传统的复杂制造工艺相比，3D打印技术通过有效地消除制造过程中废料的产生而变得更经济。

因此，引入更便宜的3D打印机和越来越多的商业化可打印材料，提供了容易获得目标产物的机会，以大幅降低最终产品的总体成本。此外，3D打印可以自动有效地构建定制几何设计从毫米级到超过米级尺度的材料，为工业规模生产铺平了道路。然而，3D打印技术主要应用于生物医学领域，其在SACs生产中的应用仍然难以实现。

因此，与之前报道的SACs通用合成方法相比，本文描述的使用明胶甲基丙烯酰基（GelMA）和明胶生产SACs适合简单、经济和有效的大规模生产。同时，开发了一种高度通用的合成方法，利用不同的合成参数制造不同的SACs，包括中心元素、中心元素的金属负载、配位环境和空间几何，原子分散的变化最小。

图1. SAC合成过程

图2. 元素和金属负载的普遍性

图3. 协调环境和空间几何图形的普遍性

此外，3D打印SAC作为硝酸盐还原反应的电催化剂表现出优异性能，显示了3D打印SAC在下游催化应用方面的潜力。更重要的是，3D打印技术不仅提供了获得不同反应所需几何形状的SACs的能力，而且还为规模化生产SACs提供了一个很有前途的途径，为应用SACs以实现有价值的燃料和化学品的可持续生产铺平了道路。

图4. 3D打印SACs对硝酸盐还原反应的电催化性能

Xie, F., Cui, X., Zhi, X. et al. A general approach to 3D-printed single-atom catalysts. Nat. Synth (2023). https://doi.org/10.1038/s44160-022-00193-3

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