东南大学张袁健/沈艳飞Nature子刊：CuSAC6N6助力智能生物传感

为增强具有化学鼻子的机器人等人工契机的自适应性，科学家们寻找具有多种可调节反应途径的催化剂，但通常受到不一致的反应条件和负面内部干扰的阻碍。

基于此，东南大学张袁健教授和沈艳飞教授等人报道了一种适应性强的石墨C₆N₆基Cu单原子催化剂（Cu_SAC₆N₆）。通过结合Cu-O途径驱动过氧化物酶底物的基本氧化，并通过自由羟基自由基途径进行光触发的第二次增益反应。在家用灯光下观察到良好的碱性活性和高达3.6倍的极好增益，优于对照组，包括过氧化物酶样催化剂、光催化剂或它们的混合物。

作者利用时间依赖DFT（TD-DFT）方法计算了这三种系统的前50个激发态，并模拟了吸收光谱。Cu_SAC₆N₆、Cu-g-C₃N₄和Cu-PCN的电子-电荷质心距离（D）证明了π互连的D-A对的关键作用。

基于空穴-电子理论，采用D值来评价空穴-电子分离，D值越大，空穴-电子分离越明显。Cu-g-C₃N₄和Cu-PCN的D值分别为0.24 Å/2.08 Å/2.18 Å和0.72 Å/0.72 Å/3.08 Å，导致电子-空穴在没有外界帮助的情况下快速复合。

在Cu_SAC₆N₆中插入-N=CH-CH=N-连接体后，金属原子和电子之间的吸引力增强，电子中心有向Cu原子靠近的强烈倾向，而空穴中心仍集中在激发三嗪环中，导致电子和空穴的质心距离进一步增大到3.08 Å/3.25 Å/3.53 Å。这种良好的空间分离不仅减少了电子和空穴的复合，而且促进了分子内电荷的分离和迁移，很好地解决了碱性反应和增益反应的负面内部干扰问题。

Adaptable graphitic C₆N₆-based copper single-atom catalyst for intelligent biosensing. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38459-9.

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东南大学张袁健/沈艳飞Nature子刊：CuSAC6N6助力智能生物传感

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