JACS：揭示电化学CO2RR过程中AgCu催化剂的化学和结构演变

电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)能够利用CO₂作为原料生成增值化学品，有望减少对化石燃料的依赖，并促进碳中和。铜是迄今为止唯一能有效地将CO₂转化为多碳产物的单金属催化剂，然而单独的铜催化剂并不能有效地将CO₂转化为CO，从而限制了随后多碳产品的产生。有研究表明，银铜双金属催化剂(AgCu)在增强电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)方面具有很大的潜力。

尽管目前已经开发出了各种各样的AgCu催化剂，但是对于这些AgCu催化剂在CO₂RR过程中是如何演化的研究相对较少。同时，缺乏对其稳定性的认识使得动态催化中心难以捉摸，阻碍了AgCu催化剂的合理设计。

基于此，加州大学伯克利分校杨培东课题组在碳纸上合成了混合型和相分离型的两种AgCu纳米粒子催化剂，并系统地研究了它们在CO₂RR过程中的变化。实验结果表明，在CO₂RR条件下，Cu在AgCu中具有较高的迁移率，它可以通过迁移到双金属催化剂表面、从催化剂中分离出来，以及形成新的团聚颗粒而从催化剂中溶出；同时，Ag与Cu之间的相容性较差，无论起始催化剂结构如何，Ag和Cu都表现出相分离为富Cu和富Ag晶粒的趋势。

反应过程中富Cu和富Ag晶粒的组成发生变化，最终趋近于热力学稳定的Ag_0.88Cu_0.12和Ag_0.05Cu_0.95；这种分离现象不仅发生在催化剂体相中，而且也发生在催化剂表面，说明AgCu的异质结构是CO₂RR性能增强的原因。

此外，XAS光谱证实，在CO₂RR过程中，CuAg中的Cu物种完全还原为金属Cu作为催化活性中心，并且发生变化的AgCu催化剂中的Ag有助于抑制暴露在空气中的Cu的氧化。总之，这项工作揭示了在CO₂RR反应过程中AgCu双金属催化剂的结构和化学演变，这不仅提高了对Cu和Ag相互作用的认识，而且揭示了AgCu的CO₂RR活性结构，为设计用于CO₂电还原的高效AgCu催化剂提供了指导。

Chemical and Structural Evolution of AgCu Catalysts in Electrochemical CO₂ Reduction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00467

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JACS：揭示电化学CO2RR过程中AgCu催化剂的化学和结构演变

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