杨勇/龚正良EES：全固态电池中界面反应的特性和抑制策略

固态锂电池由于其高安全性和高理论能量密度而成为有前景的储能设备。然而，固态电解质和正极之间严重的界面反应使电池性能恶化，阻碍了其长期循环能力的实现。界面层的隐藏性对实现对基本界面反应机制的全面理解提出了重大挑战。

图1. 全固态电池的复合正极中各种界面的示意

厦门大学杨勇、龚正良等系统地探讨了流行的氧化物正极和硫化物固态电解质（SSEs）之间的界面反应演变和界面组成及电子特性。这包括分析正极/涂层和SSEs之间的化学和电化学反应，以及通过热力学相平衡分析SSEs的电化学自分解。

作者表明，在μ_Li的化学电势下，电化学反应的驱动力要比化学反应的驱动力强得多，它主导着界面反应。此外，防止电子导电界面相的形成对于抑制长期循环过程中的持续界面降解至关重要，这可以通过正极和SSE的优化组合以及在它们之间引入功能性涂层来实现。

图2. 普通正极和SSE之间的化学和电化学兼容性

基于这些发现，这项工作首次表明，在形成的界面中电子导电物种的摩尔分数（f）的百分比是表明界面稳定性的一个关键因素。此外，作者提出了一个特定的高通量筛选方案，以筛选出具有功能性的涂层材料，并全面评估其功能。

基于此，分层筛选确定了48种具有最佳性能的涂层材料。总体而言，这项工作强调了合理耦合正极和SSE，以及优化固态电池界面涂层材料的重要作用。它为具有改进的界面兼容性的工程界面开辟了新的途径，以实现长期的循环性。

图3. 涂层材料的高通量筛选

The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00870c

Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38065-9

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杨勇/龚正良EES：全固态电池中界面反应的特性和抑制策略

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