复旦晁栋梁JACS：亚锡酸盐离子电化学制备高能Sn-Ni和Sn-空气水系电池

锡具有多电子反应、高耐腐蚀性、大氢过电位和优异的环境相容性等优点，有望用于水系电池(ABs)。然而，受限于高热力学势垒和较差的电化学动力学，尚未实现在简单条件下进行有效的碱性Sn电镀/剥离。

在此，复旦大学晁栋梁教授团队首次展示了高度可逆的亚锡矿离子电化学，并构建了高性能Sn基ABs的新示范。结合光谱表征、电化学评估和理论计算，揭示了低反应能垒和可行的H₂O参与Sn离子还原的热力学优点，以及固定表面电荷转移和SnO₂^2-扩散的动力学优点。所得碱性Sn负极具有-1.07 V vs Hg/HgO的低电位、450 mAh g^-1的比容量、接近100%的库仑效率、45.5 A g^-1的卓越倍率能力以及出色的循环耐久性，并且没有枝晶和死锡。

图1. SnO₂^2-电化学的热力学和动力学可行性分析

总之，本文展示了热力学和动力学导向的Sn电镀/剥离电化学，并构建了一套新的高性能Sn基ABs。结合光谱表征、电化学评估和理论计算，揭示了热力学上较低的反应能垒和紧凑的溶剂化结构以及动力学上更快的表面电荷转移和SnO₂^2-扩散。通过调节Sn成核，发现亲钛Cu基衬底具有低成核过电位、高CE和均匀的Sn沉积。因此，开发的Sn金属负极具有450 mAh g^-1的高比容量，接近100%的CE，超过100 C的卓越倍率能力，以及出色的循环耐久性，没有出现枝晶和死锡。

作为概念证明，本工作开发了新型高性能Sn基ABs，包括1.45 V Sn-Ni达到314 Wh kg^-1(58 kW kg^-1和超过15000个循环)、1.0 V Sn-air达到420 Wh kg^-1(寿命超过1900小时)，以及2.4 V Sn-MnO₂和609 Wh kg^-1。这项工作拓宽了水系电池体系，并可能推动高性能水系电池的产业化发展。

图2. Sn基ABs的普适性验证和器件评估

High-Energy Sn–Ni and Sn–Air Aqueous Batteries via Stannite-Ion Electrochemistry, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c03039

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