冯新亮团队，最新Angew.！

具有成本低、高安全性的新兴可充电铝电池（RABs）为下一代储能技术提供了一个可持续的选择。然而，RAB的发展受到了高性能正极材料的限制。

在此，德累斯顿工业大学冯新亮院士团队通过4,4′,4″-( 1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三苯胺(TTTA)单体与吡喃二酐(PMDA)和1,4,5,8-萘四甲酸二酐(NTCDA)两个单体之间的缩聚，合成了两种聚酰亚胺二维共价有机框架（2D-COFs）正极。所得两种2D-COFs都通过将n型亚胺和p型三嗪分子整合到一个框架中来获得氧化还原双极特性。其中，2D-NT-COF电极实现了132 mAh g^-1的大比容量（具有80.5%的高活性位点利用效率）。并且鉴于刚性2D框架中强大的酰亚胺连接和高聚合度，该电极呈现出超长的循环稳定性（4000次循环后容量保持率>97%，即每循环容量衰减约0.0007%）。

此外，作者揭示了2D-NT-COF独特的氧化还原双极法拉第反应，其中包括以AlCl²⁺为电荷载体的酰亚胺基团的可逆还原和以AlCl^4-为电荷载体的三嗪基团的可逆氧化。

图1. 两种电极的电化学性能

总得来说，该工作展示了两种聚酰亚胺2D-COFs作为有前途的RABs正极材料，这两种2D-COFs都是通过将n型亚胺和p型三嗪分子整合到一个框架中而设计出的具有氧化还原两极特征的材料。受益于高度聚合的刚性框架，分子级的可利用孔道，精确设计的拓扑结构，以及密集的氧化还原活性位点，2D-NT-COF30作为RAB正极描述了出色的电化学性能，活性位点利用效率高达80.5%。

作者进一步阐明了独特的氧化还原两极电荷储存机制，其中AICl²⁺（用于亚胺基的还原）和AlCl^4-（用于三嗪基的氧化）被认为是各自的电荷载体物种，强调了设计氧化还原双极二维COF的可行性，这为构建具有复杂载流离子的新兴电池化学的先进正极提供了启示。

图2. 储能机制研究

Redox-Bipolar Polyimide Two-Dimensional Covalent Organic Framework Cathodes for Durable Aluminium Batteries,Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202306091

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