路建美教授Angew.:100%选择性!SnS纳米带压电催化还原CO2为乙酸 2023年10月4日 上午12:30 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 33 将CO2以高选择性和高效率转化为高价值的乙酸等C2化学品,是可再生能源储存的关键问题。基于此,苏州大学路建美教授等人首次报道了一种振动驱动的单硫化锡(SnS)纳米带压电催化剂,以100%的选择性将CO2转化为乙酸。测试发现,其产率最高达到2.21 mM h−1,明显高于已有的催化剂。 通过DFT计算,作者研究了压催化还原CO2的机理。更多的电子富集在Sn原子上,这些电子作为高活性位点,增强了一些中间体的结合亲和力,降低了相应的能垒。压缩状态下带隙明显减小,有利于产生电子-空穴对,提高了导电率和电荷转移效率。CO2还原成乙酸的过程分为一系列步骤,主要有两种途径:1)连续的单碳偶联途径;2)两个COOH*直接偶联途径。 Gibbs自由能计算发现,首先CO2吸附在SnS表面,进一步活化加氢生成COOH*中间体,由于其反应能势位高,成为反应速率的决定步骤。 随后,COOH*会被还原为CO*或与另一个COOH*偶联形成COOH-COOH*中间体。通过与质子反应释放H2O分子还原COOH-COOH*需要克服另一个高达1.76 eV的能垒,因此首选途径是连续的单碳偶联途径。作者确定了生成乙酸的最有利的能量路径为CO2* → COOH*→ CO* → HCO* → CH2O* → CH3O* → CH3OH* → CH3* → CH3COO* → CH3COOH*。 Vibration-driven Reduction of CO2 to Acetate with 100% Selectivity by SnS Nanobelt Piezocatalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI:10.1002/anie.202306964. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/04/8bfc18b3f0/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 西交NML: 可见光下性能亦强!Zn配位三维海绵状PCN高效光催化全水分解 2022年12月15日 北科焦树强等,最新Nature子刊! 2023年12月14日 湖大马建民Angew:采用四功能七氟丁酸酐优化电极/电解质界面和锂离子通量/溶剂化 2023年11月2日 多金还高产!这位MIT教授,2022年首登Nature! 2022年10月6日 郭再萍教授Small综述: 用于高性能锌离子电池的电解液工程 2023年10月15日 朱向东/王少彬Nature子刊:快速自热合成铁基纳米材料,增强高级氧化去除难降解有机物 2023年9月29日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交