西交NML: 可见光下性能亦强！Zn配位三维海绵状PCN高效光催化全水分解

华算老司机 • 2022年12月15日下午6:31 • 顶刊 • 阅读 29

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太阳能驱动的光催化水分解成氢气和氧气对于解决化石燃料和环境问题具有重要意义。聚合物氮化碳(PCN)虽然具有适合于太阳光收集和水氧化还原反应的能带结构，但由于其电荷转移能力差和表面反应动力学缓慢，限制了其对水分解的光催化活性。

近日，西安交通大学沈少华课题组采用一种新的中间配位策略，合成了原子分散的锌配位三维(3D)海绵状PCN (Zn-PCN)，其中单原子负载量达4.79%，比表面积达224.99 m² g^-1。

在可见光照射下(λ>420nm)，以含有空穴清除剂的水溶液或不含任何牺牲剂的纯水制备氢气，评估所制备催化剂的光催化活性。Zn-PCN的H₂产率最高可达1172.9 μmol h^-1 g^-1(4.79%)，是BCN (82.7 μmol h^-1 g^-1)的14倍以上。

此外，Zn-PCN (4.79%)能够以2:1的化学计量比从纯水中产生H₂和O₂，并且H₂和O₂的产率分别达到35.2 μmol h^-1 g^-1和17.3 μmol h^-1 g^-1。Zn-PCN的光催化活性在72小时内没有明显降解，表明Zn-PCN对水分解反应具有很好的稳定性。

实验和理论分析表明，这种优异的光催化水分解性能应该得益于被锚定的Zn单原子对PCN电子构型的调制，它可以诱导产生中间能级、增加载流子浓度以及增强电荷极化，从而增强电子激发、加速电荷分离/转移和降低水的氧化还原能垒。

此外，该催化剂的三维多孔结构还为水分解提供丰富的表面活性位点。综上，这项工作报道了一种新型的单原子水分解光催化剂，并从原子配位和电子构型的角度深化了对结构-活性关系的理解，这为设计高效的太阳能光催化能量转换提供了理论基础。

Electron-Deficient Zn-N₆ Configuration Enabling Polymeric Carbon Nitride for Visible-Light Photocatalytic Overall Water Splitting. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00962-x

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