李玮瑒/王海JACS：分子络合助力宽温区高性能锂硫电池

锂硫电池因其多电子氧化还原反应和高理论比能（2500 Wh kg⁻¹）脱颖而出。然而，可溶性多硫化锂（Li₂S₂和Li₂S）不可逆地转变为固体短链硫物质以及电极材料的大体积变化显著损害了电池的长期稳定性。

在此，达特茅斯学院李玮瑒教授和斯坦福大学王海教授团队提出了一种溶解在有机溶剂中的硫代磷酸锂络合物组成的液体硫电极，该电极能够在没有沉淀的情况下结合和存储放电反应产物。使用该种新型复合物作为正极材料，在室温下实现了高比容量（0.2 C时为1425 mAh g^–1）和优异的循环稳定性（0.5 C下400次循环后保持80%）。

此外，高度可逆的全液态电化学转换实现了卓越的低温电池可工作性（在−40°C时>400 mAh g^–1，在−60°C时>200 mAh g^-1）。

图1. 络合机制

总之，该工作在TEGDME中开发了一系列硫代磷酸锂（mP₂S₅–nLi₂S_x）配合物，作为锂硫电池的液体硫正极。通过不同程度的优化，包括硫链长度、络合化学计量和溶剂选择，络合物具有独特的溶解度和有吸引力的电化学性质。从耦合光谱和DFT研究中获得的见解使复杂结构、络合机制和相关电化学反应机制的形成成为可能。络合提供了一种主体分子结构，该结构可以有效地容纳放电反应产物。因此，解决了锂硫电池中Li₂S₂/Li₂S产生带来的问题，如缓慢的氧化还原动力学、体积膨胀和电压极化。

研究结果显示，3P₂S₅–2Li₂S₈复合物在室温下表现出优异的电池性能，具有高比容量（0.2 C时为1425 mAh g^–1）和优异的循环稳定性（0.5 C下400次循环后保持80%）。使用DOL作为共溶剂表现出优异的低温性能（在−40°C时>400 mAh g^–1，在−60°C时>200 mAh g^-1）。总的来说，该项工作为具有优异Li₂S₂/Li₂S溶解度的液体硫基正极提供了一条新的途径，以提高锂电池的可逆性、稳定性、循环性能和低温性能。

图2. 低温电池性能评估

High-Performance Lithium–Sulfur Batteries via Molecular Complexation, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c05209

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