ACS Energy Letters：施加外部压力，实现高能量密度长寿命锂金属电池！

由于电解液与锂负极的不可控副反应，将市售的碳酸酯基电解液应用于锂金属电池（LMB）是一个挑战。

图1 通过调节外部压力获得的沉积锂的形态和CE

汉阳大学Chong Seung Yoon、Yang-Kook Sun等提出了一种实用的基于碳酸酯电解液的LMB，它具有高容量和长循环寿命。研究显示，通过施加1200千帕的外部压力，在4 mA cm⁻²的高电流密度下获得了完全致密的锂金属沉积，CE值高达98.8%。此外，为防止电池在施加高压的情况下出现短路和随后的过早失效，传统的PE隔膜必须用涂层隔膜代替。

另外，作者还研究了富镍层状正极深度充电期间观察到的压应力对晶间微裂的影响，对循环的NCM90正极的分析表明，压应力可以减轻裂纹的形成和扩展，从而为抑制固有的微裂纹和提高富镍层状正极的循环稳定性提供了一个迄今为止尚未探索的选择。

图2 由于施加外部压力，LMB的循环性能得到改善

一个由八个具有LiF涂层的核壳梯度（F-CSG）NCM90正极组成的堆叠式LMB证明了具有长寿命高能量密度LMB的实际可行性，该正极层的负载水平为22 mg cm^-2，E/C比为2.8 μL mAh^-1，采用了勃姆石涂层隔膜，并在1200千帕的压力下进行了压缩。结果，堆叠式电池在0.1和0.5C的条件下分别提供了5.1 mAh cm^-2（230.5 mAh g^-1）和4.9 mAh cm^-2（221 mAh g^-1）的高面容量。当在0.2C充电和0.5C的放电条件下进行循环时，该电池在200次循环后表现出89.0%的容量保留。

此外，具有相同规格但由两个正极层组成的电池在1.0 C放电/0.1 C充电下循环时，它表现出更高的循环稳定性（在500次循环后为82.0%）。据所知，所提出的具有高面容量（4.5 mAh cm^-2）的叠层电池的循环性能是迄今为止采用碳酸酯电解液的LMB的最佳结果。此外，这项研究表明有可能通过电池压缩提高锂离子电池的能量密度和寿命。

图3 基于碳酸酯电解液的LMB与富镍正极相结合的循环性能

High-Energy-Density, Long-Life Li-Metal Batteries via Application of External Pressure. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00910

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