江河清团队Chem. Eng. J.：Ni掺杂CoP实现高效光催化水分解

基于半导体的太阳能水分解产氢和过氧化氢的制备是一种将太阳能转化为化学能的极具吸引力的技术，它被认为是缓解环境问题和能源危机的一种有前景的替代策略。然而，由于光催化剂的能带位置和水氧化反应动力学缓慢，大多数光催化反应体系主要集中在单一反应，如析氢反应或通过水氧化/氧还原反应产生H₂O₂。

虽然这两种有价值的产物在之前报道的一些文献中已经同时制备，但人工光合过程仍然受到生产力和稳定性的限制。因此，开发一种高产、稳定的新型光催化剂是非常必要的。

基于此，中国科学院青岛生物能源与过程研究所江河清等人采用了吸收-磷化策略，将Ni掺杂的磷化钴(CoP)纳米颗粒(~4 nm)精确地锚定在磷化氮化碳(PCN)纳米片上。该催化剂展现出了优异的光催化水分解性能。

在不添加任何牺牲剂的情况下，本文通过在模拟日光照射下得到的催化剂的H₂和H₂O₂产率评估了制备的PCN-Ni-CoP等催化剂的光催化水分解性能。根据测试结果可以发现，在2小时时，PCN-Ni-CoP样品的产氢速率可达248.5 μmol·g^-1，远高于PCN-CoP(67.9 μmol·g^-1)。

此外，对于纯CN和PCN催化剂则没有检测到明显的析氢现象，这意味着CoP纳米粒子作为还原活性位点改善了催化剂的光催化析氢性能。

此外，PCN-Ni-CoP同样具有光催化产H₂O₂性能，催化剂在2小时时的H₂O₂产率高达894 μmol·g^-1，而PCN和PCN-CoP的H₂O₂产率则仅分别为101和606 μmol·g^-1。为了进一步了解PCN-Ni-CoP各组分的作用，本文还进行了一系列的控制实验。对比实验结果表明，Ni和Co前驱体的适当掺杂是催化剂获得最佳活性的关键。

本文的研究结果表明，掺杂Ni的CoP助催化剂作为活性位点可以有效地加速表面催化反应动力学。同时，在CN纳米片中引入P元素不仅拓宽了吸收区域，还提高了催化剂的电子电导率，加速了内部电荷转移。

此外，PCN与Ni-CoP助催化剂之间的Co-N配位可以作为原子尺度的载流子转移通道，可以促进界面光激发载流子的分离和转移。由于PCN和紧密锚定的Ni掺杂CoP之间的协同作用，催化剂产生H₂和H₂O₂的同时，其稳定性也显著提高。

值得注意的是，通过耦合2e^–氧还原反应(ORR)和2e^–水氧化反应(WOR)，催化剂的H₂O₂产率有所提升，其中Ni-CoP纳米粒子和PCN的P位点作为了还原和氧化活性位点。总之，这项工作不仅为实现高效稳定的光催化水分解提供了对掺杂过渡金属的磷化材料的结构的独特见解，还阐明了同时产生H₂和H₂O₂的途径。

Precisely Anchoring Ni-doped Cobalt Phosphide Nanoparticles on Phosphatized Carbon Nitride for Efficient Photocatalytic Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.144898.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144898.

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