成果简介酸性电化学CO2还原（CO2R）解决了CO2的损耗问题，从而减少了与CO2回收相关的能量损失，但酸性CO2R的选择性较低。其中，一种很有希望的策略是使用高浓度的碱阳离子，将CO2R转化为多碳（C2+）产物，但这些碱阳离子会导致盐的形成，将运行稳定性限制在15 h内。基于此，加拿大多伦多大学David Sinton院士和Edward H. Sargent院士、新西兰奥克兰大学王子运教授（共同通讯作者）等人报道了一种具有阳离子基团（CG）功能化的铜催化剂，能够在强酸环境（0.2 M H2SO4，pH=0.4）中以高选择性、稳定的方式有效地活化CO2。作者在Cu表面集成了一层薄的离子层和固定化的苯并咪唑CG，以取代电解质的碱阳离子，在酸中实现了超过150 h的稳定CO2R。该层降低了质子扩散速率，增加了选择性C2+产物的局部pH值。以前的酸性工作需要高电流密度（约1 A cm-2）来克服HER，而现在可以在中等电流密度（约100 mA cm-2）下高效地工作，从而避免由于电池电阻造成的过度电压损失。当运行电流密度在100 mA cm-2时，系统保持90%的CO2 SPC，仅需要3.3 V的全电池电压。通过使用额外的碳-Nafion层来均匀离子电流分布和保护直接质子通量，实现了稳定运行（＞150 h）和总C2+法拉第效率（FE）为80%，酸性CO2R的能源效率为28%，单次CO2转换效率超过70%。本文提出的策略为稳定、节能和高效的CO2R提供了催化剂设计原则。
研究背景电化学CO2还原（CO2R）为生产低碳强度的燃料和化学品提供了一条途径。在有利于CO2R的碱性和中性反应环境中，在相关电流密度（＞100 mA cm−2）下，CO2R转化为多碳（C2+）产物的法拉第效率（FEs）达到70-80%。然而，在这些条件下，反应物CO2转为碳酸盐物质的损失限制了单道CO2转化效率（SPC）（＜5%），从而导致从电解质中再生CO2的显著额外能源成本。
