ACS Catalysis：Y起大作用！增强催化NH3-SCR的Cu/SSZ-39在900°C下的水热稳定性

由于Cu/CHA催化剂在800°C时具有优异的水热稳定性，该催化剂已成功应用于工业NH₃-SCR。然而，在900°C下水热老化(HTA)4h后，Cu/CHA催化剂在300°C时的最大NO_x转化率仅为60%左右。到目前为止，Cu/SSZ-39在900°C下不能承受超过5小时的HTA。针对未来Cu/SSZ-39在NH₃-SCR反应中的工业应用，需要进一步延长其900°C HTA后的催化寿命。

基于此，四川大学徐海迪课题组采用稀土离子Y³⁺增强Cu/SSZ-39催化剂在900°C下的稳定性，并对Y³⁺的增强稳定机理进行了深入分析。实验结果显示，1wt% Cu/Y_1.0-SSZ-39在900°C处理10 h后水热稳定性最强，在200 ~ 550°C处理后NO_x转化率可达70%以上。对Y³⁺的优化功能可归纳如下:Y³⁺的空间位阻效应抑制了SSZ-39分子筛的内部收缩，防止Cu/Y_1.0-SSZ-39分子筛在制备过程中的结构塌陷。同时，保留较多的Si(2OAl)结构为Cu/Y_1.0-SSZ-39提供了丰富的酸中心和离子交换中心。

此外，Y³⁺在SSZ-39分子筛中的空间位阻效应有助于Cu²⁺与SSZ-39分子筛D6R中的两个骨架氧原子相互作用，在Cu/Y_1.0-SSZ-39分子筛表面形成更多的具有更强水热稳定性的Z2Cu物种。

Y³⁺的电子斥力诱导ZCuOH进入Cu/Y-SSZ-39内通道的离子交换位点，并通过表面Y³⁺和Z2Cu对H₂O分子的空间位阻效应进一步提高ZCuOH的水热稳定性。由于Y³⁺的这些优化功能，成功地提高了分离的Cu²⁺物种和SSZ-39沸石骨架在900°C的水热稳定性，这可以为设计满足严酷工况下NO_x“近零”排放的催化剂提供重要指导。

Highlights on Key Roles of Y on the Hydrothermal Stability at 900 °C of Cu/SSZ-39 for NH₃-SCR. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03757

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