尹杰/周华伟/刘阔Appl. Catal. B：FeS2微球表面重构后形成的FeS2@FeOOH催化剂实现高效水氧化

全球变暖和燃烧传统化石燃料造成的环境污染是两个不容忽视的问题。因此，开发清洁的可再生能源成为科学家和工程师的重要研究课题。氢气(H₂)具有较高的能量密度，被认为是具有吸引力的化石燃料的替代品。

通过绿色电将水分解为H₂和O₂是生产氢气的最有效的方法之一。水分解反应包括两个半反应：阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)。理论上，通过1.23 V的外加电位就可以将水分解为H₂和O₂，但由于电化学反应电阻、溶液电阻、外路电阻等的影响，两个电极处施加的实际电压必须大于1.23 V。

因此，有必要在反应过程中使用高效的电催化剂来降低过电位。与两电子转移过程的HER相比，改善OER的缓慢反应动力学对于大规模产氢至关重要。因此，开发高效、稳定、低成本的OER催化剂十分必要。

基于此，聊城大学尹杰、周华伟以及中国科学院过程工程研究所刘阔(共同通讯)等人合成了负载在泡沫Ni(NF)上的均匀FeS₂微球(FeS₂ MS/NF)，其表现出优异的OER活性。此外，本文的多种表征揭示了核壳结构的FeS₂@FeOOH有利于提高催化剂的OER性能。

本文利用标准的三电极体系中评估了FeS₂ MS/NF的OER性能。测试后发现，FeS₂ MS/NF仅需要170 mV的过电位就能达到10 mA cm^-2的电流密度，比1.0 M KOH中的RuO₂(301.5 mV)和NF(387.5 mV)的过电位要小得多。

当电流密度为50和100 mA cm^-2时，FeS₂ MS/NF的过电位分别为283和314 mV，这表明FeS₂ MS/NF的电催化性能远优于RuO₂(405.9 mV@50 mA cm^-2，462.8 mV@100 mA cm^-2)。Tafel斜率是评价催化剂的电化学活性的另一个重要指标。FeS₂ MS/NF的Tafel斜率为60 mV dec^-1，显著低于RuO₂(132 mV dec^-1)和NF(154 mV dec^-1)，这表明FeS₂ MS/NF具有更快的电子转移速率，从而显著提高了其OER催化活性。

为了评估催化剂的稳定性，本文进一步在0.6 V的恒定电位下对FeS₂ MS/NF进行了长达170小时的测试。测试结果显示，在170小时内，FeS₂ MS/NF的过电位基本保持不变，这表明FeS₂ MS/NF在碱性条件下对OER具有出色的稳定性。

本文的一系列的结构表征和分析证实了，OER后微球表面的硫大量溶解，形成了一层非晶FeOOH的壳层，而内核仍然保持了二硫化铁的晶相。这种独特的核壳结构使得本文的催化剂比传统的FeOOH和FeS₂更具有导电性，而且非晶壳和大量的晶格缺陷可以优化催化剂对水和氧的吸附能，从而提高催化剂的OER性能。

本文的研究结果表明，Fe的氧化态从FeS₂增加到FeOOH，促进了水氧化的多电子转移过程，S浸出形成的SO₄^2-结合OH^–吸附可以稳定OOH^*中间体，这均有利于OER，这也使得本文制备的催化剂的OER性能优于现有文献中的Fe/S基非贵金属催化剂。总之，本研究为OER催化剂的自优化重构功能层设计提供了一种有效的策略，并推动了电解水技术的发展。

Highly Efficient FeS₂@FeOOH Core-Shell Water Oxidation Electrocatalyst Formed by Surface Reconstruction of FeS₂ Microspheres Supported on Ni Foam, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123171.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123171.

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尹杰/周华伟/刘阔Appl. Catal. B：FeS2微球表面重构后形成的FeS2@FeOOH催化剂实现高效水氧化

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