8篇电池顶刊：陈忠伟、周光敏、王永刚、崔光磊、孙世刚、孙学良、李福军、侯仰龙等成果

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1. 陈忠伟院士/王新/张永光AM: 单锌原子聚集体协同促进多硫化物的快速转化
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单原子催化剂（SAC）由于其在原子级反应机制和结构-活性关系中的出色适用性，为提高锂硫（Li-S）电池硫电极的利用效率开辟了新的可能性。
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在此，加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、华南师范大学王新研究员及河北工业大学张永光教授等人报道了将均匀分散在有序N掺杂碳纳米管阵列（ZnN4-NC）上的具有短原子间距（< 1nm）的高负载Zn SAs作为硫主体，通过协同增强效应加速整个多硫化锂（LiPSs）转化过程的氧化还原动力学。
研究表明，由碳纳米管阵列组成的立方体不仅可有效承载硫并缓解循环过程中硫的体积膨胀，还可为Li-S电池在高硫负载条件下的快速传质提供丰富的通道。此外，大量Zn SAs均匀分散在碳纳米管基底中，相邻单个原子之间的距离为0.4~0.8 nm。高负载Zn SAs提供了足够的活性位点（金属负载≈8.3 wt%），可促进多硫化物在高硫负载下的转化。
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图1. S@ZnN4-NC的合成过程及表征
因此，S@ZnN4-NC正极在0.2 C时具有1225.3 mAh g-1的高初始容量和99% 的高硫利用率，明显优于S@NC和S@ZIF-7正极（初始容量分别仅为1051.2和964.1 mAh g-1）。同时，S@ZnN4-NC正极在1 C下循环500次后仍保持778.4 mAh g-1的高比容量，具有最佳的循环稳定性。即使在7.2 mg cm-2的高硫负载（E/S = 3.7 mL g-1）下，该硫电极在100次循环后仍可提供5.6 mAh cm-2的高面积容量。
此外，作者还组装了硫负载量为2.3 mg cm-2的Li-S软包电池，该电池在0.1 C下循环100次后表现出953.4 mAh g-1的高比容量。经计算，该电池循环100次后对应的体积容量为92 Wh L-1，能量密度为31 Wh kg-1，具有良好的应用前景。总之，这项研究首次将高负载SAC中的位点间距效应应用于Li-S电池，为Li-S电池催化剂的设计提供了新的方向。
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图2. S@ZnN4-NC的电化学性能
Single Zinc Atom Aggregates: Synergetic Interaction to Boost Fast Polysulfide Conversion in Lithium-sulfur Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208470
2. 周光敏AM: 具有原位人工SEI层+微通道的3D框架用于稳定锂金属负极
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目前，锂金属负极以其高理论容量和低还原电位被公认为最有前途的负极。然而，锂金属的主要缺点如高反应活性、大体积膨胀等可能导致枝晶生长和固体电解质界面（SEI）断裂，从而导致容量衰减、低库仑效率和安全等问题。
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在此，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授等人报道合成了掺杂有S和N原子的结构化氧化石墨烯薄膜（SNGO）以构建由Li3N和Li2S组成的原位人工无机SEI层，从而解决枝晶生长和体积膨胀问题。首先，作者通过3D打印制备了带有微通道的GO薄膜。然后将其浸泡在硫脲溶液中，通过水热反应掺杂N和S元素。接下来，将获得的SNGO薄膜与熔融锂接触，其中锂自发扩散到GO层和微通道中并与N和S原子反应形成Li3N和Li2S。
研究表明，通过引入这种无机SEI层，界面Li+的传输得到了极大改善，并防止了传统有机SEI引起的锂损失和电解液消耗。此外，COMSOL仿真结果表明，通过3D打印技术制造的微通道进一步缩短了Li+的传输路径，并使电池中的热量和应力分布均匀。
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图1. SNGO/Li负极中的锂沉积和剥离行为示意图
因此，SNGO/Li电极在150次循环中表现出94% 的高平均CE，而GO电极只能在不到40次循环中保持稳定的CE，然后由于死Li的形成而突然下降。此外，SNGO/Li负极与质量负载为8.5 mg cm-2的NCM811正极配对组装的SNGO/Li||NCM811全电池在0.5 C时100次循环后可提供110 mAh g-1的可逆容量且平均CE高达≈ 99%。相比之下，Li||NCM811电池的容量已下降至42 mAh g-1。
甚至，N/P比为3.35（硫负载量为3.45 mg cm-2，锂负载量为5 mg cm-2）的SNGO/Li||SPAN电池在0.2 C下可提供1209 mAh g-1的高初始容量，并在循环60 次后保持超过1064 mAh g-1的高容量，而Li||SPAN电池只能工作不到10个循环。总之，这项工作为锂金属负极保护的SEI组件和Li主体结构设计铺平了道路。
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图2. 基于SNGO/Li电极组装的全电池性能
3D Framework with Li3N-Li2S solid electrolyte interphase and fast ion transfer channels for stabilized lithium metal anode, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209028
3. 王永刚/王丽娜等AEM: 锂金属负极的表面溴化实现高循环效率
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由于锂负极不受控制的枝晶生长，锂金属电池的循环寿命短且安全性差。具有均匀化学成分和物理结构的先进固体电解质界面（SEI）有望解决这些问题。
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在此，复旦大学王永刚教授、东华大学王丽娜副教授及美国波士顿学院Junwei Lucas Bao教授等人通过可扩展的化学钝化方法提出了锂金属负极的表面溴化策略，通过1-溴辛烷（C8H17Br）和 Li之间的反应在锂金属表面上形成LiBr增强的SEI层。综合材料和电化学表征表明，富含LiBr的SEI可实现快速的Li+转移动力学并有效抑制枝晶生长。
同时，DFT计算表明具有高吸附能（-1.82 eV）和低Li+扩散能垒（0.015 eV）的LiBr晶面（111）促进了Li+的传输。原位光学显微镜显示，作为SEI中主要成分的LiBr在调节锂沉积行为中起着至关重要的作用。相比之下，作者进一步证明依赖电解液中的LiBr/LiNO3添加剂效果较差。而在SEI中加入LiBr可保证电池的使用寿命且SEI可承受极端温度，LiBr改性的锂金属电极（LiBr@Li）与乙醚和碳酸酯电解液均兼容。
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图1. LiBr@Li电极的制备及表征
因此，基于LiBr@Li的对称电池可在0.5 mA cm-2、1 mAh cm-2下稳定循环2400小时且过电位小于15 mV。相比之下，LiǀǀLi电池仅能维持小于500小时的稳定循环，随后在长时间循环后电位会出现剧烈波动。值得注意的是，即使在50 °C下，LiBr@LiǀǀLiBr@Li电池仍在0.5 mA cm-2下实现了1000小时的稳定循环且过电位为20 mV，证明了富含LiBr的SEI在高温下的耐久性。
此外，当与商业正极搭配使用时，LiBr@Li电极还可获得优异的循环和倍率性能。组装的LiBr@Li||LFP电池在0.5 C的电流倍率下可提供134 mAh g-1的放电容量和500次循环后的 88.1% 的容量保持率。总之，这项工作提供了一种有效的策略来调节锂的沉积/剥离行为，有望解决高能锂金属电池的安全问题。
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图2. LiBr@Li||LFP电池的电化学性能
Surface Bromination of Lithium-Metal Anode for High Cyclic Efficiency, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203233
4. 崔光磊/张波涛等AEM: 可热关断的智能深共晶电解液实现安全锂金属电池
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由于具有高理论比容量和相对较低的氧化还原电位，锂金属被认为是下一代高性能锂金属电池（LMB）有前途的负极候选者。然而，严重的安全问题和不可控的锂枝晶严重阻碍了高压LMBs的商业化。
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在此，中科院青岛能源所崔光磊研究员、张建军副研究员、孙富研究员及青岛大学张波涛教授等人设计并展示了一种新型热诱导自动关断深共晶电解液 （DEE），以实现开发具有增强安全性能的高能量密度LMB的宏伟目标。
首先，作者通过在25 °C下混合2 g丁二腈（SN）和2 g 1,3,5-三恶烷（TXE）获得低共熔溶剂（DES）。然后，将0.365 g二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）添加到形成的DES中最终获得DEE电解液。理论计算和实验表征表明，TXE参与了所制备的DEE中的Li+初级溶剂化壳层，形成了独特的Li+-SN-TXE-DFOB–溶剂化结构。这种独特的溶剂化结构有利于同时在LiCoO2正极和Li负极上形成稳定的CEI和SEI，这在Li/DEE和LiCoO2/DEE界面上得到了实验证实。
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图1. LiCoO2/DEE界面的表征结果
电化学测试表明，基于DEE电解液的 4.5 V LiCoO2/Li电池（LiCoO2质量负载为18 mg cm-2，Li厚度为40 µm，N/P比为2.8）在25 °C下具有高库仑效率（99.5%）和出色的循环性能（100次循环后容量保持81%）。此外，在安全测试期间，作者发现使用DEE的LiCoO2/Li电池能够在超过150 °C的高温条件下自动停止运行，这种热诱导关闭功能是通过在高温下将TXE聚合成具有超低离子电导率的聚甲醛来实现的。
最后，作者证实了DEE电解液的热诱导自动关断功能在其他 LMB体系（LiFePO4/Li、LiMn2O4/Li、LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2/Li）中也具有很强的普适性。总之，这些发现不仅为通过控制界面结构和化学性质来稳定高压LMBs的电极/电解质界面提供了新的视角，也为设计具有增强安全特性的下一代高性能LMBs开辟了新途径。
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图2. 基于DEE电解液的LMB的热关断功能
Smart Deep Eutectic Electrolyte Enabling Thermally Induced Shutdown Toward High-Safety Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202529
5. 孙世刚/乔羽/王欣AEM: 多功能聚合物添加剂提高锂氧电池的反应动力学和可逆性
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Li-O2电池（LOB）具有极具吸引力的理论能量密度，可作为下一代储能系统的潜在候选者。然而，LOB中的缓慢氧还原/析氧反应（ORR/OER）动力学、可充电性差、过氧化物衍生副反应和锂金属腐蚀等难题限制了其实际应用。
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在此，厦门大学孙世刚院士、乔羽教授及东莞松山湖材料实验室王欣研究员等人使用微量聚2,2,2-甲基丙烯酸三氟乙酯聚合物（PTFEMA，0.02 wt%）作为有效的多功能电解液添加剂，以实现Li-O2电池的稳定长期循环。DFT计算表明，以富电子C=O基团为特征的PTFEMA分子可自发均匀吸附在气体扩散层（GDL）基底上。
经DFT计算和7Li核磁共振谱验证，它能显著吸引溶液中缺电子的Li+并在正极侧形成均匀的Li+通量，充分激活GDL表面的活性位点，从而为Li2O2产物的成核和生长提供更多的附着位点。最终实现了GDL表面均匀分布的Li2O2沉积，同时提高了ORR容量。此外，随着均匀的Li+通量，过氧化物物种在ORR过程中被PTFEMA分子准确锚定，从而促进过氧化物转化和ORR反应动力学提高（ORR加速器）。
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图1. 使用/不使用PTFEMA的LOB的可充电性比较
此外，均匀的Li+通量促进了均匀分布的电场。在这种情况下，在PTFEMA存在的LOB中，Li2O2产物具有更小更薄的形态特征并在OER过程中容易电化学分解，有助于加速OER反应动力学（OER加速器），从而实现Li2O2的可逆形成和分解。在PTFEMA调节下，锂金属表面负极侧均匀的Li+通量也导致了平坦的锂沉积/电镀，没有明显的枝晶生长。
同时，以PTFEMA分子为主的屏蔽层有效地阻止了有害污染物从正极侧交叉，使得Li/Li对称电池和LOB具有稳定的电化学循环性能。因此，使用PTFEMA可同时实现加速的ORR/OER动力学、促进的可充电性、抑制过氧化物衍生的副反应和良好保护的锂金属，从而显著提高LOB的电化学性能。总之，这项研究为进一步开发带有聚合物添加剂的LOB提供了启示。
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图2. 带有PTFEMA添加剂的LOB性能
Enhancing the Reaction Kinetics and Reversibility of Li-O2 Batteries by Multifunctional Polymer Additive, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203089
6. 孙学良/王建涛等AFM: 基于富锂合金负极的高能量密度全固态锂金属电池
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采用固态聚合物电解质（SPE）的全固态锂电池（ASSLB）被认为是有前途的电池系统，可实现更高的安全性和能量密度。然而，在高电流密度/容量下，锂负极上锂枝晶的形成限制了其发展。为了解决这个问题，研究人员提出了锂金属合金化作为抑制ASSLB中锂枝晶生长的替代策略。合金化的一个缺点是与纯锂负极电池相比电池工作电压相对较低，这将不可避免地降低能量密度。
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在此，加拿大西安大略大学孙学良院士、多伦多大学Chandra Veer Singh教授及国联汽车动力电池研究院王建涛等人提出了一种富锂Li13In3合金（LiRLIA）电极，以实现高能量密度的ASSLB。具体而言，本工作中的LiRLIA电极是通过将LiRLIA注入采用冷冻干燥法构建的垂直排列ZnO@CNT模板中制得的。在充放电过程中，Li-In合金（Li13In3）充当容纳Li的3D支架并减轻体积变化，而残留的Li充当Li源并在负极和正极之间传输。
得益于Li在Li13In3基底上更强的吸附能和更低的扩散能垒，Li更倾向于选择性且平稳地沉积在3D Li13In3支架中，从而避免了Li枝晶的生长。更重要的是，3D Li13In3支架中残留的Li将Li-In合金的电位恢复到Li的水平，从而实现更高的能量密度输出。
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图1. LiRLIA的锂剥离/电镀过程
因此，使用LiRLIA电极的对称电池可在0.5 mA cm-2/1mAh cm-2的电流密度/容量下稳定运行超过6800小时。即使在5 mA cm-2和5 mAh cm-2的高电流密度和面容量下，对称电池仍可运行约1000小时而不会出现过电位衰减，这比大多数以前的基于SPE的电池高出一个数量级以上。同时，LiRLIA负极强大的抗锂枝晶特性使LFP|SPE|LiRLIA全电池具有出色的倍率性能和循环性能。即使在10 C的高倍率下，电池也能提供约100 mAh g-1的高比容量。
此外，电池以5 C的高倍率循环2000次后仍保持125 mAh g-1的高放电容量，表现出突出的长循环寿命能力。总之，这项工作为使用锂金属合金负极实现高能量/功率密度的ASSLBs提供了重要指导。
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图2. LFP|SPE|LiRLIA、LFP|SPE|Li电池性能对比
Fast Ion Transport in Li-Rich Alloy Anode for High-Energy-Density All Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209715
7. 南开李福军JACS: 原子Ru铆接MOF可调节锂氧电池的氧氧化还原
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非水系Li-O2电池因其超高的理论能量密度而引起了广泛关注，但其受缓慢正极反应动力学和大过电压的严重阻碍，这与Li2O2放电产物密切相关。
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在此，南开大学李福军研究员等人通过离子交换成功制备了NiRu-HTP的导电双金属MOF，作为促进Li-O2电池氧氧化还原动力学的有效催化剂。通过Ni2+与 2,3,6,7,10,11-六亚氨基苯并苯（HTP）在水热反应中的配位，将排列良好的 Ni-HTP纳米线阵列直接生长在碳纸上作为电极。同时，作者通过离子交换法用 Ru部分取代Ni位点制备了NiRu-HTP。
与Ni-HTP相比，NiRu-HTP具有更大的电流密度、更大的ORR起始电位（~2.76 V）和更小的OER起始电位（~2.98 V），表明其具有更好的电催化活性。此外，基于NiRu-HTP的Li-O2电池显示出0.76 V 的降低充电/放电极化，可在500 mA g-1时循环200次无明显电压衰减。相比之下，基于Ni-HTP的电池在运行150次循环后电压快速增加到 4.2 V。
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图1. 电化学性能对比
综合实验表征分析和DFT计算，作者总结了NiRu-HTP和Ni-HTP的拟议反应机制。放电时，O2分子优先化学吸附在NiRu-HTP中原子分散的Ru-N4位点上，Ru的dz2和dxz轨道分别向O2的σ和π轨道提供电子并将其还原为LiO2，随后转化为放电产物Li2O2。相反，放电时Li2O2被脱锂为LiO2，并进一步氧化为O2和Li+。
NiRu-HTP显示出上移的Ed和对LiO2的更大吸附强度以促进在Ni-HTP上形成薄膜状而不是环状Li2O2，这有助于加速通过NiRu-HTP正极-电解质界面的电荷转移和离子扩散，从而提高电荷动力学。总之，这项通过MOF局部原子工程调节氧氧化还原以增强动力学的工作将激发用于先进Li-O2电池及其他电池的电催化剂的合理设计。
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图2. NiRu-HTP和Ni-HTP的拟议反应机制
Atomic Ruthenium-Riveted Metal-Organic Framework with Tunable d-Band Modulates Oxygen Redox for Lithium-Oxygen Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c11676
8. 北大侯仰龙教授ACS Nano: 钾离子电池硫掺杂碳负极的硫掺杂和储钾机制
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由于具有提高碳负极容量和动力学的双重潜力，硫掺杂策略引起了钾离子电池（PIBs）碳负极的广泛兴趣。因此，了解硫的掺杂和储钾机制对于指导高性能硫掺杂碳负极的结构设计和优化至关重要。
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在此，北京大学侯仰龙教授等人通过简单的两步策略成功合成了硫含量为6.4 at.%的硫掺杂硬碳（SHC），并以此为例来揭示硫掺杂机制和硫在钾存储中的作用。其中，SHC的合成过程如下：首先，通过水热法预碳化D-葡萄糖得到富碳多糖前体；然后，在熔融硫的参与下通过同时碳化-硫化所获得的前体成功合成了SHC。
系统的结构表征表明，硫化步骤的有效性可概括如下：1）大量硫分子蚀刻碳骨架，导致微孔尺寸扩大和石墨化程度降低；2）少量硫原子选择性取代碳原子促进硫掺杂；3）蚀刻后残留的硫分子碎片被限制在微孔中。此外，合成高硫碳的硫原子构型主要为噻吩-硫和微量硫分子片段，前者来源于硫对碳的选择性取代，后者来源于硫化后的残渣。
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图1. SHC和HC的储钾性能
进一步，作者通过电化学测试和深入的原位/非原位表征及理论计算揭示了掺杂硫在钾存储中的多方面作用:（1）噻吩-硫和硫分子片段作为电化学活性位点；（2）噻吩-硫加入碳骨架有助于增强K+插层动力学。SHC的储钾过程包括三个步骤：K+与硫分子碎片和噻吩-硫在高压区的可逆反应；K+储存在中压区的微孔中；K+插层到低压区的碳夹层中。
因此，作为K半电池中的负极进行测试时，SHC显示出比普通HC显著改善的可逆比容量（405.2 mAh g-1@0.05 A g-1）、倍率性能（86.1 mAh g-1@10 A g-1）和循环稳定性（2 A g-1下循环1500次后容量为128.2 mAh g-1）。此外，基于SHC负极组装的钾离子混合电容器（PIHC）表现出高能量/功率密度及非凡的循环稳定性，在2 A g-1下循环5000次后容量保持率为95%。总之，这项工作成功揭示了PIBs硫掺杂碳负极中硫的掺杂和储钾机制。
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图2. SHC的钾离子存储机制
Sulfur-Doped Carbon for Potassium-Ion Battery Anode: Insight into the Doping and Potassium Storage Mechanism of Sulfur, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09845

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