应化所明军AFM：揭示粘结剂官能团在石墨负极脱溶剂化过程中的新作用

粘结剂在锂离子电池的开发中起着举足轻重的作用，因为它可将电极材料紧紧地粘附在集流体上，以保证稳定性。因此，人们设计了许多粘结剂分子来增强粘附能力、导电性和/或形成坚固的固体电解质界面层，以获得更好的性能。然而，粘结剂对电极表面锂离子（即Li⁺）脱溶剂化的影响却从未被报道过。

图1 电池中粘结剂的设计和功能示意图

中科院长春应化所明军等使用具有不同官能团的粘结剂作为探针，探索了它们对1.0 m LiPF₆-PC电解液中Li⁺（脱）溶行为的影响。研究发现，采用PVDF作为粘结剂的石墨电极在实现与PC基电解液的兼容性方面面临挑战，直到添加6 wt%的DTD才解决了这一问题。而使用CMC作为粘结剂的石墨负极仅添加1 wt%的DTD后即可PC基电解液兼容，同时还能获得更好的倍率性能。这是自这些商用粘结剂广泛应用以来，首次从调节 Li⁺（脱）溶行为的角度证明粘结剂的官能团（即*─F、*─OH或*─COO─）对电极性能的影响。

图2 采用不同粘结剂的石墨电极的电化学性能

此外，作者特别建立了一个Li⁺（脱）溶界面模型，以阐明这些官能团如何从分子尺度影响Li⁺脱溶过程，进而影响电极性能。该发现为检测 Li⁺（脱）溶剂化差异提供了一个范式，因为目前还没有有效的表征方法来阐明溶解结构的微观结构和Li⁺（脱）溶剂化行为。此外，这项工作还补充了作者对粘结剂化学性质对界面Li⁺（脱）溶剂化影响的理解，有助于在微观层面探索和理解电极性能

图3 图解界面脱溶剂化模型

Unraveling New Role of Binder Functional Group as a Probe to Detect Dynamic Lithium-Ion De-Solvation Process toward High Electrode Performances. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305974

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应化所明军AFM：揭示粘结剂官能团在石墨负极脱溶剂化过程中的新作用

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