崔光磊Angew：生物启发的高盐水凝胶用于长寿命可充钠电池

水凝胶电解质在开发柔性和安全的电池方面有很大的前景，但游离溶剂水的存在使电池化学性质受到析氢和电极溶解的限制。尽管最大化盐浓度被认为是降低水活性的有效策略，但经典水凝胶中的质子聚合物基质被氢键占据，几乎不参与盐的溶解，这限制了在聚合物-盐相分离发生之前实现稳定的盐浓缩环境。

图1 高盐水凝胶电解质的聚合物结构设计

中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊等通过对聚合物骨架采用生物启发的甲基化改性策略，证明了在水凝胶中实现超越传统极限的超浓缩机制的可行性。具体而言，将原生态聚合物骨架转化为非烷基甲基化聚合物骨架，可释放出自由氢键受体，并将其转化为溶解阳离子的”活性参与体”，从而形成稳定的高盐水凝胶电解质，其盐含量高达44摩尔%，Na⁺/H₂O 摩尔比高达1.0。

研究显示，几乎所有的水分子都被限制在金属阳离子的主溶剂化壳内，并分散在交联聚合物链的空腔中，因此其活性和流动性大大降低。该工作进一步证明，高盐水凝胶电解质不仅能形成稳健的SEI以抑制析氢，还能确保钒基电极的电化学可逆性，因为钒基电极在水系电解液中长期存在严重的溶解问题。从实用角度来看，由于铝上钝化层的溶解受到抑制，这种高浓度盐环境允许在负极和正极两侧使用具有成本效益的轻质铝箔作为集流体。

图2 高盐水凝胶电解质与NVP正极和Al集流体的相容性

因此，组装的1.7 V水系钠离子电池在400次循环后可保持约89.6%的容量，平均CE值为 99.1%。此外，NVP/NTP全电池还实现了前所未有的循环稳定性，在2 C下循环580次后容量保持率达到82.8%。考虑到水凝胶材料可以应用于广泛的技术，包括药物递送、生物传感等，对水凝胶电解质中结构-浓度-性质相关性的理解更加令人兴奋。

图3 NVP//NVP和NVP//NTP全电池的循环性能

A Bio-Inspired Methylation Approach to Salt-Concentrated Hydrogel Electrolytes for Long-Life Rechargeable Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202311589

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