机器学习顶刊汇总：Sci. Adv.、AM、AFM、Adv. Sci.、npj Comput. Mater.、JMCA等成果

1. Science子刊: 机器学习辅助揭示聚酰胺膜中纳米形态发生机制和性能相关性

生物形态发生学激发了许多有效的策略，通过使用一组固定的组件使材料结构和功能多样化。然而，设计软纳米材料的形态发生概念的实施尚未得到充分探索。

图1. 各种3D膜纳米结构的断层成像重建

在此，美国伊利诺伊大学陈倩教授等人通过耦合定量3D成像、机器学习（ML）和理论建模，研究了聚酰胺薄膜模型系统中的纳米形态发生及其对渗透性和机械异质性的影响。聚酰胺膜是用于高效分子分离的大多数薄膜复合材料中的活性层，一般通过界面聚合合成。该薄膜在宏观上是平坦的，但其特征是包含纳米级内部空隙的复杂3D不均匀褶皱，这些褶皱被认为在膜性能中起重要作用。因此，需要研究其纳米形态发生作为合成条件和性能指标（如分离效率和机械稳定性）之间的定量联系。作者使用具有纳米分辨率的电子断层扫描来重建用一系列单体浓度合成的聚酰胺膜的3D形态，结果在每个褶皱下方发现了孔隙但并未跨越膜。这些孔隙的特征空间波长与单体浓度的关系遵循幂律，这是图灵理论所预期的定量趋势，并表明反应扩散不稳定性参与了褶皱形成。

图2. 纳米形态与甲醇渗透率之间的定量关系

接下来，作者确定了一系列定量形态参数来描述褶皱的不规则3D纳米结构。以这种方式测量的真实膜表面积和局部厚度被用作使用Spiegler-Kedem模型预测每个膜渗透性的输入，该模型与实验测量结果非常吻合。形态学参数也被用作使用高斯混合模型（GMM）进行无监督ML分类的输入，从而在不论合成条件的情况下将151个褶皱分为4种类型：圆顶、凹坑、薄饼状和簇状。这些形态组具有不同的局部杨氏模量，可用液相原子力显微镜（AFM）以纳米分辨率解析。简而言之，作者量化了聚酰胺膜中合成条件、3D 纳米形态和性能特性之间的相互作用。这些概念可能会激发通过形态发生来扩展一般软纳米材料（聚合物、囊泡、微凝胶等）功能的策略，并在化学反应、折叠、相分离或干燥过程中设计其3D纳米形态。

图3. 基于ML的皱褶纳米形态学分组

Mechanism and performance relevance of nanomorphogenesis in polyamide films revealed by quantitative 3D imaging and machine learning, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abk1888

2. AM: 主动学习+实验筛选最优性能的多金属合金催化剂

寻找包含两种或多种元素的多金属合金催化剂的最佳组分和组成是催化研究的关键问题之一。由于传统机器学习（ML）模型对数据的详尽要求及实验尝试的高成本，目前的方法主要依赖于DFT和ML技术的结合。

在此，韩国科学技术院（KAIST）Hee-tae Jung, 韩国国民大学YongJoo Kim及首尔国立大学Won Bo Lee等人展示了一种通过实验和主动学习相结合的方法，来寻找用于析氢反应（HER）的多金属合金催化剂的最佳组分和组成。具体而言，作者通过碳热冲击（CTS）方法合成了多金属合金催化剂，可以克服双金属催化剂库的不混溶性且可以减少时间和成本，适用于筛选多金属合金催化剂的最佳组分和组成。此外，作者训练了一个高斯过程（GP）模型来学习一个将8维前体成分向量映射到标量过电位值的函数。因此，该模型可直接从实验输入预测实验输出，允许模型明确控制可访问的过程参数，只需将前体混合物成分作为输入提供给模型，它就可以有效地预测系统的过电位。

图1. 筛选低过电位多金属合金催化剂的整体工作流程

该模型首先使用初始数据进行训练，然后扩展到三元组合。在三元数据空间中经过三个迭代循环后，模型的不确定性大大降低。最后，当实验过电位小于纯Pt催化剂的过电位时（本研究的最终目标），这个阶段的主动学习迭代被终止并进行了详细的电化学分析以验证发现组合物的催化性能。结果显示，Pt_0.65Ru_0.30Ni_0.05的最佳金属前体组成表现出54.2 mV的HER过电位，优于纯Pt催化剂。该结果表明仅利用前体混合物组成作为输入数据即可成功构建模型，从而通过寻找最佳催化剂来提高过电位。该方法似乎具有广泛的适用性，因为它能够确定电催化剂的最佳组分和组成，而对其可以应用的催化剂类型没有明显限制。

图2. 三元合成的主动学习结果

Searching for an Optimal Multi-metallic Alloy Catalyst by Active Learning Combined with Experiments, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202108900

3. 杨志华/潘世烈/谢聪伟AFM: 多级数据驱动方法设计中红外非线性光学材料

现代激光科学技术迫切需要新的中红外（mid-IR）非线性光学（NLO）材料的设计和探索性合成，因为广泛使用的IR NLO晶体仍然存在着不可克服的缺陷。

为此，中科院新疆理化所杨志华研究员、潘世烈研究员及谢聪伟等人提出了一种多级数据驱动的方法来实现快速有效的结构预测，以探索有前景的中红外NLO 材料。基于机器学习、晶体结构预测、高通量计算和筛选、数据库构建和实验验证技术的紧密结合，作者创造了从化学成分、晶体结构到合理合成的途径。首先，通过机器学习（原子表卷积神经网络，ATCNN）方法实现了对3887种化学成分的带隙（E_g）的快速预测，其中1620个样品的E_g＞2.50 eV。随后，以化学成分为输入，采用结构类比技术和全局结构搜索，基于计算的热力学凸包上方的形成焓（E_hull）=0.1 eV atom^-1作为指导原则来区分具有良好热力学稳定性的结构。第三部分是高通量（HT）带隙和光学特性计算，从而筛选潜在的中红外NLO材料。

图1. 精心设计的目标驱动材料发现工作流程

结果显示，通过这种多级数据驱动的方法，不仅成功预测了所有已知结构，而且发现了A^IB^IIISe₂系统（A^I = Li、Na、K、Rb 和Cs；B^III= Al 和Ga）中的5种热力学稳定和50种亚稳定新硒化物，最终筛选了8种具有宽带隙（> 2.70 eV）和强二次谐波产生（SHG）响应（> 10 pm V^-1）的优秀化合物。此外，作者通过实验成功地获得了预测的化合物LiGaSe₂和KAlSe₂。特别是，LiGaSe₂表现出强大的 SHG响应（≈ 2 × AGS）和可以覆盖两个大气窗口（3~5, 8~12 µm）的长红外吸收边。这项工作首次对A^IB^IIISe₂系统进行了彻底的预测，同时这种新的研究范式也适用于发现其他领域的新材料，如光伏、铁电体和压电体等。

图2. 预测的晶体结构的合理性验证

Toward the Rational Design of Mid-Infrared Nonlinear Optical Materials with Targeted Properties via a Multi-Level Data-Driven Approach, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200231

4. 吉大高旺教授Adv. Sci.: 机器学习在合金催化剂中的应用及描述符的发展

合金由于具有广泛的元素组合和复杂的几何结构所产生的各种催化活性位点，因而在多相催化中具有广阔的应用前景。然而，这导致了传统实验/理论方法难以理解结构-性能关系。机器学习（ML）不仅可以快速处理大量数据，还有助于建立多维多相催化反应的物理图景。其关键挑战是探索合适的通用描述符来准确描述各种类型的合金催化剂，这有助于合理设计催化剂并有效筛选候选者。

在此，吉林大学高旺教授等人简要回顾了ML方法在各种合金催化剂体系中的应用并总结了5种具有代表性的描述符，包括基本元素属性描述符、d带理论描述符、基于局部几何的吸附描述符、底物和吸附物的衍生本征描述符及基于数值拟合的描述符。作者讨论了各种ML算法和反应性描述符的优缺点，这对于数据驱动方法在多相催化中的应用至关重要。通过各种合金体系和复杂的催化反应，不仅阐明了对多相催化研究中物理图景的现有理解，而且强调了合理选择描述符的意义。最后，作者强调了理想通用描述符设计中的相关挑战，并提出了描述符、数据和算法的未来发展可能性，以改进合金催化性能的ML预测方案。

图1. 常用ML回归算法的算法结构示意图

作者列出了未来进行ML研究和合理设计合金催化剂描述符的一些潜在发展方向：（1）各种描述符的智能特征选择和改进。虽然短期内无法发现所有材料和反应的通用反应性描述符，但现有的描述符及其改进对于最终实现全局通用描述符至关重要；（2）材料数据库扩展和数据共享。应建立更全面、通用的材料信息标准，实现数据库间的数据共享并减少数据获取的障碍；（3）ML算法的合理选择和优化。要获得最合适的算法和真正的泛化误差，必须将模型选择作为训练过程的一部分。另一方面，ML算法本身的可解释性也很重要，需要进一步提高。

图2. 可转移的ML模型及吸附能与描述符之间的线性关系

Applications of Machine Learning in Alloy Catalysts: Rational Selection and Future Development of Descriptors, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202106043

5. 刘兴军/张倩/曹峰npj Comput. Mater.: 无监督机器学习发现有前途的半赫斯勒热电材料

热电（TE）材料可以潜在地应用于废热回收和固态冷却，因为它们允许热和电之间的直接能量转换，反之亦然。基于机器学习加速材料设计能够系统地发现有前景的TE材料。

在此，哈尔滨工业大学（深圳）刘兴军教授、张倩教授及曹峰副教授等人提出了一种成功的策略，通过无监督机器学习与标记的已知半赫斯勒TE材料的迭代组合，发现和设计一系列有前途的半赫斯勒TE材料。作者从Materials Project中成功提取了456种不同的半赫斯勒化合物及其对应的描述符，即基本信息、结构信息、能带结构、态密度和弹性特性等。作者使用来自三个无监督聚类类别的七种不同算法（K-均值、混合高斯模型、谱聚类、基于密度的噪声应用空间聚类（DBSCAN）、均值偏移、凝聚层次聚类和Birch层次聚类）将半赫斯勒化合物分组到不同的簇中，并确定哪些簇包含已知的预期半赫斯勒TE材料。在三种聚类方法中，对有或没有期望材料聚类中的化合物进行筛选并删除或保留至少两次重复出现的样品，最终确定了61个化合物。

图1. 迭代无监督机器学习过程

随后，基于能带结构和热力学稳定性理论对筛选的61种半赫斯勒材料应用了两个搜索标准以进行进一步研究：（1）E_hull< 0.1 eV，（2）0.2 < E_g < 1.2 eV。考虑到实际应用，排除了含有放射性元素（如Th）和铂系贵重元素（如Rh、Ru）的材料。最终，作者确定了20种有前途的TE材料，包括三个系统：ANiZ（A = Y、Lu、Er、Sc、Tb、Tm、Ho、Dy、Pr、Sm，Z = Sb、Bi)，MFeTe（M = Zr、Ti）和 NCoTe（N = Sc）。最终，通过在Sc位点合金化Y并在Sb/Sc位点掺杂Sn/ Ti，p型Sc_0.7Y_0.3NiSb_0.97Sn_0.03的增强ZT值在925 K时达到0.5，n型Sc_0.65Y_0.3Ti_0.05NiSb的ZT值在778 K时为0.3。因此，利用无监督机器学习基于已报道的目标材料进行TE材料的探索是有效的方法，这将加速无机材料中高性能TE材料的优化。

图2. 61种潜在TE材料的分布

Unsupervised machine learning for discovery of promising half-Heusler thermoelectric materials, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00723-9

6. 晁栋梁/刘晓旭/计天溢JMCA: 机器学习基于储钠特性筛选非石墨碳材料

非石墨碳材料由软碳、硬碳和还原氧化物石墨烯等基本碳层单元组成，钠离子电池（SIBs）领域有关各种非石墨碳材料的研究越来越多。然而，很难将不同的非石墨负极联系起来，且缺乏对非石墨碳结构与钠存储性能之间相关性的系统分析。此外，还没有基于Web of Science数据库筛选高性能电极材料的策略。

在此，陕西科技大学刘晓旭教授、计天溢及复旦大学晁栋梁教授等人在Web of Science数据库中选择结构相对理想和简单的本征非石墨碳材料（不含外来掺杂剂）作为研究对象，系统地研究结构参数如何影响钠的存储机制和性能。此外，作者搜索了表征非石墨碳材料结晶度的关键微观结构参数（d₀₀₂、L_a、L_c、I_D/I_G、SSA等）的定量数据，并获得了容量、倍率性能、平均放电电压平台和来自先前研究的其他钠存储数据。然后，基于关键结构参数和主要储钠性能建立了结构-性能关系数据库。硬碳、软碳、rGO等结晶性较差的非石墨碳材料的储钠机理主要以不同程度的吸附、插层和孔隙填充为主，小碳层、大层间距和高缺陷度导致非石墨碳材料的储钠性能不同，不同碳材料的储钠机制和性能随着结构演变而发生明确变化。

图1. 不同类型碳材料结构和性能的总结及机器学习预测

最后，作者将非石墨碳材料的结构-性能数据库与机器学习相结合，设计合适的模型以有效筛选产生最佳钠存储性能的合理结构参数。基于以上研究，作者确定了以下关于碳基负极钠存储的研究方向：（1）对于非石墨碳材料，目前只考虑了低热处理温度（HTT）性能，对高HTT的结构和性能进行的详细研究很少；（2）根据数据统计分析，碳层尺寸（L_a和L_c) 应该对钠存储机制和性能有重要影响，但大多数研究集中在层间距和缺陷类型上；（3）通过扩大数据量和丰富结构参数，可以优化机器学习模型并保证预测结构的准确性。总之，该数据库及其构建方法代表了文献中结构-性能数据应用的新方向，也是实验数据工程应用的范式，使海量的可用研究数据能够有效指导未来的科学研究和工程应用。

图2. 非石墨碳材料结构-性能关系数据库的建立

Using machine learning to screen non-graphite carbon materials based on Na-ion storage properties, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D1TA10588D

原创文章，作者：v-suan，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/10/777dec4da4/

机器学习顶刊汇总：Sci. Adv.、AM、AFM、Adv. Sci.、npj Comput. Mater.、JMCA等成果

相关推荐

发表回复