物理所Nature子刊：揭示锂金属电池中温度依赖性的SEI形成和Li+传输

在低温下（＜20℃）工作的高性能锂离子/金属电池是人们所期望的，但却受到与Li⁺传输和电荷转移相关的缓慢动力学的阻碍。

图1 室温/低温下锂沉积过程中离子扩散和电荷转移的示意图

中科院物理所王雪锋、王兆翔、Yejing Li等通过各种表征工具，包括低温高分辨率透射电子显微镜（cryo-HRTEM）、电子能量损失光谱（EELS）和X射线光电子能谱（XPS），揭示了锂金属电池中与温度相关的Li⁺行为及其与电化学性能的关系。

研究表明，Li⁺通过固体电解质界面（SEI）层的扩散是决定速率的关键步骤。降低温度不仅会减慢Li⁺的传输速度，还会改变电解质分解的热力学反应，导致不同的反应途径，形成富含有机物的SEI层，这样的SEI层是不稳定的，不适合进行高效的Li⁺传输。

图2 溶剂化结构和电化学性能

通过调整具有较低最低未占分子轨道（LUMO）能级和极性基团的电解质的溶剂化结构，例如含氟电解液，1 mol L^-1双（氟磺酰）亚胺锂（LiFSI）-三氟乙酸甲酯（MTFA）/碳酸氟乙烯酯（FEC）（重量比为8:2），在该电解液中更容易形成富含无机物的SEI层，该层对工作温度变化的耐受性更强（热力学），Li⁺传输性能更好（动力学）。这项工作的发现揭示了低温下Li⁺传输的动力学瓶颈，为通过构建富含无机物的SEI来提高反应动力学/热力学和低温性能提供了方向。

图3 SEI分析

Temperature-dependent interphase formation and Li+ transport in lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40221-0

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物理所Nature子刊：揭示锂金属电池中温度依赖性的SEI形成和Li+传输

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