熊训辉Nature子刊：人工动态凝胶SEI助力超高比率大容量锂金属负极

构建稳定的人工SEI已成为克服锂金属负极差可逆性的最有效策略之一，但在10 mA cm^-2以上的高电流密度和10 mAh cm^-2以上的大面积容量条件下，其保护作用仍显不足。

图1 CS/DF-PEG-DF薄膜的设计和力学性能

华南理工大学熊训辉等报告了一种动态凝胶来制备坚固的人工层，以在超高电流密度和面容量下实现稳定的锂金属负极。具体而言，这项工作通过壳聚糖（CS）和二苯甲醛封端的遥爪聚乙二醇（DF-PEG-DF）在二甲基亚砜（DMSO）溶剂中的交联反应制备了动态凝胶。

得益于柔性聚乙二醇（PEG）骨架和离子导电的刚性壳聚糖组分，CS/DF-PEG-DF-SEI层具有足够的延展性、良好的机械强度和高离子导电性。此外，CS中丰富的极性基团为与锂金属的有效粘附和Li⁺在Li/电解质界面的均匀分布提供了大量的相互作用位点。

图2 CS/DF-PEG-DF@Li的反应机理和化学稳定性

结果，CS/DF-PEG-DF@Li负极在0 mAh cm⁻²和10 mA cm⁻²的条件下，表现出前所未有的循环稳定性，超过3200小时。此外，它还实现了优异的循环稳定性，并具有88.0%的超高锂利用率。当与高负载真极配对时，CS/DF-PEG-DF@Li负极也显示出增强的循环稳定性和倍率性能。

作者认为，同时具有优异的机械性能和高离子电导率将是稳定SEI的关键因素，这可以为稳定锂金属负极的界面设计提供启示。

图3 Li||Cu半电池和Li||S/Li||LFP全电池的电化学性能

Dynamic gel as artificial interphase layer for ultrahigh-rate and large-capacity lithium metal anode. Nature Communications 2023. DOI：10.1038/s41467-023-39636-6

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熊训辉Nature子刊：人工动态凝胶SEI助力超高比率大容量锂金属负极

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