黄富强/黄健/方裕强AFM：用于稳定钾储存的 1T''' MoS2 均质插层化学和超低应变

插层负极由于具有良好的层状结构，其循环性能通常优于锂或钠储存的合金负极和转化负极。然而，对于更大的钾调节，这些插层负极通常经历巨大的层膨胀和结构扭曲，导致严重的容量衰退。

在此，中国科学院上海硅酸盐研究所黄富强研究员、黄健研究员以及方裕强等人发现1T”’ MoS₂(从1T MoS₂扭曲而来) 在层中具有角共享Mo₃三角三聚体，表现出比2H MoS₂更短的Mo-Mo距离，这确保了快速电子转移和均匀的K⁺嵌入。

此外，1T”’ MoS₂的褶S层提供了不同的活性位点，部分不可分离的K⁺被认为是一个支柱，以削弱界面应变，实现保持层状结构。

通过原位表征和DFT计算证明了嵌入的K⁺均匀地分布在层间，并诱导从1T”’ MoS₂到1T’ MoS₂的相变，检测到3.5%的超低层膨胀率（在K⁺脱出后）。

结果显示，1T”’ MoS₂在0.2C时表现出125mAhg^-1的容量，并且1C的条件下500次循环后没有容量衰减。此外，将其用作钾双离子电池 (KDIB)的负极时，1T”’ MoS₂实现了40 mAhg^-1的容量，250个周期后具有98%容量保持率。

图1. 电池性能

总之，该工作通过理论和实验研究揭示了1T”’ MoS₂中自适应的金属Mo-Mo键和褶S层，导致了电子的快速传递和K⁺的均匀嵌入，而且不可逆嵌入的K⁺导致循环过程中的微小的层膨胀和结构应变。电化学性能测试结果表明，0.2C时1T”’ MoS₂的容量为125 mAhg^-1，在1C下循环500次后没有容量衰减。

此外，组装的1T”’ MoS₂//MCMB K-DIB全电池在250次循环后表现出98%的优异容量保留率。这项工作提供一个新型的插层负极和稳定钾离子存储的设计策略。

图2. DFT计算

Homogeneous Intercalation Chemistry and Ultralow Strain of 1T’’’ MoS2 for Stable Potassium Storage, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306550

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