​延世大学Small：Nb-CMO4@CxSyNC电极助力FQSCs

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10000次充/放电循环后保持98.7%容量

​延世大学Small：Nb-CMO4@CxSyNC电极助力FQSCs
高能量密度电池类材料作为超级电容器电极引起了广泛关注，但是它们缓慢的电荷动力学限制了氧化还原活性位点的利用，导致电化学性能较差。
基于此，韩国延世大学Seong Chan Jun（通讯作者）等人报道了由N-S共掺杂的金属有机框架衍生的碳@CoxSy微花瓣的独特的核-壳结构，修饰有铌-钼酸钴纳米片（Nb-CMO4@CxSyNC）。
结果表明，优化后的电极在电流密度为1 A g-1时具有276.3 mAh g-1的高比容量，在10000次充/放电循环后仍能保持98.7%的容量。
具有逐层沉积的还原氧化石墨烯/Ti3C2TX负极的柔性准固态SC（FQSCs），比能量为75.5 Wh kg-1（体积能量为1.58 mWh cm-3），比功率为1.875 kWh kg-1，在10000次充/放电循环中，容量保留率为96.2%。
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通过DFT计算，分析了Nb掺杂对CoMoO4和Co3S4电化学性能的影响。CoMoO4和Co3S4平板分别有(001)和(110)自由表面，Nb掺杂是通过在每个平板中用一个Nb原子替换一个表面Mo或Co原子来实现。
OH−在未掺杂和掺杂Nb的CoMoO4和Co3S4上的吸附构型表明，Nb的掺杂有利于OH−的吸附，意味着氧化还原反应的加速。
CoMoO4和Nb-CoMoO4的总态密度（TDOS）表明，Nb-CoMoO4在上自旋通道中带隙比CoMoO4更窄，而在下自旋通道中费米能级附近的电子态更多。
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Nb-Co3S4在费米能级附近的电子态比Co3S4多，而TDOS表明，Nb的掺杂改善了材料的导电性，从而提高了材料的电化学性能。
原始和掺杂Nb的CoMoO4和Co3S4之间的电荷密度差异显示，掺杂Nb原子附近的电荷消耗和周围原子的电荷积累。
Nb掺杂的电荷再分配，增强电荷转移促进氧化还原反应。对比纯Co3S4（-2.3275 eV），Co3S4@NSC（-2.4012 eV）的吸附能在量级上略有增加。总之，DFT结果表明Nb的掺杂提高了CoMoO4和Co3S4的电化学性能。
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Reconfiguring the Electronic Structure of Heteroatom Doped Carbon Supported Bimetallic Oxide@Metal Sulfide Core-Shell Heterostructure via In Situ Nb Incorporation toward Extrinsic Pseudocapacitor. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205491.
https://doi.org/10.1002/smll.202205491.

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