川大吴昊等Adv. Sci.：双功能无碳异质结构宿主实现562 Wh/kg锂硫电池!

为实现锂硫（Li-S）电池的高重量和体积能量密度，在减少电解液和其他轻质非活性成分的同时，开发低孔密度的电极至关重要，但也是具有挑战性的。

四川大学吴昊、Can Liu等通过巧妙的选择性氮化处理获得了一种紧凑的TiO₂@VN异质结构，可作为无碳的硫和锂的双功能宿主。

图1. 材料制备及表征

具体而言，作者通过对生物模板衍生的孪生钛/钒氧化物杂化纤维进行巧妙的选择性氮化，提出了一种有效的TiO₂@VN异质结构工程策略。所得无碳、致密的 TiO2@VN异质结构具有中等表面积（28.8 m² g^-1）、高密度（5.01 g cm^-3）和强两亲性，有望成为理想的双功能主体以构建致密的硫和锂电极。作为重质S主体，异质结构的TiO₂@VN纤维有利于构建高振实密度的S复合（1.52 g cm^-3）致密正极。

更重要的是，准金属VN可以在界面处自发诱导指向半导体TiO₂的内置电场，从而驱动电荷从VN转移到TiO₂。TiO₂@VN的这种特殊界面特性不仅显著增强了多硫化物的吸附和空间分布，而且还使其在减少Li₂S沉淀/分解势垒的同时实现了稳定的催化转化。

图2. TiO₂@VN对多硫化物的电催化性能

因此，负载S的TiO₂@VN复合材料（TiO₂@VN-S）在3 C下表现出594 mAh g^-1的优异倍率性能，以及在500次循环后每循环0.054%低衰减率的出色循环性能。此外，具有理想正极密度（1.69 g cm^-3）和孔隙率（28 vol%）的致密TiO₂@VN-S正极在硫负载为4.2 mg cm^-2和低电解硫比（7 µL mg^-1）下获得了接近1650 Wh L^-1/1000 Wh kg^-1的高体积/重量能量密度（基于正极），同时在7.6 mg cm⁻²高负载情况下的面积容量为6.7 mAh cm^-2。

当用作锂金属宿主时，具有特定亲锂性的TiO₂@VN异质结构也有利于控制锂沉积和支持锂成核，从而产生高度可逆、无枝晶的锂金属电极。结合这些优势，由此产生的以TiO₂@VN作为正极和负极宿主的Li-S全电池能够提供相当可观的电极级体积/重量能量密度，为951 Wh L^-1 /562 Wh kg^-1（基于正负极），并且即使在高硫负载（3.6 mg cm^-2）和低负/正容量比（N/P：≈1.5）下也具有超过150次的良好循环。

图3. TiO₂@VN对锂负极的影响及全电池性能

Selective Nitridation Crafted a High-Density, Carbon-Free Heterostructure Host with Built-In Electric Field for Enhanced Energy Density Li–S Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201823

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