Adv. Sci.：多协同电催化剂的电子结构工程用于实现出色的中性介质全水解

全球日益增长的能源需求要求适合可持续发展的绿色能源生产方式。氢被认为是传统不可再生能源的替代品，电解水产氢具有制取纯氢的经济潜力，因而得到了广泛的研究。高效的在中性介质下的电解水将来可能成为无限制能源需求的可持续解决方案，但需要开发创新途径以实现目前尚未满足的要求以及析氧反应（OER）和析氢反应（HER）的缓慢动力学使得电解水仍然存在高过电位的问题，因此电解水制氢还面临着一定的挑战。

在此基础上，特拉维夫大学Patolsky Fernando等人结合电子结构工程和表面形貌调控策略，通过Ni基底在硫环境下的可扩展单步热转变实验，提出了一种新型的无粘结剂的电催化剂的表面形貌调控方法。

在中性介质中，所有硫化镍电催化剂（NiS_x-2h，NiS_x-12h，NiS_x-24h 和 NiS_x-40h）显示出优异的OER性能。NiS_x-24h在10和50 mA cm^-2的电流密度下分别表现出173 mV 和408 mV的超低过电位。此外，与镍箔相比，NiS_x-24h还展现出优异的HER性能，NiS_x-24h在10和50 mA cm^-2时的过电位最低，分别为250和365 mV。

有趣的是，TOF计算清楚地指出了本征催化性能和活性面积在催化剂整体实际性能中的协同作用。对于NiS_x-2h其本征催化活性是中等的，然而高活性比表面积导致了其类似于NiS_x-40h的实际性能。NiS_x-24h具有最高的催化活性和较高的活性比表面积，在中性介质中表现出最佳的HER性能以及优异的稳定性。当NiS_x-24h同时作为阴极和阳极进行全解水的时候，在10和50 mA cm^-2的电流密度下的电压分别为1.59和1.94 V，这是在中性介质下双功能电催化剂报道的最低电压。

本文通过镍基在硫环境下的单步热转变过程，合成了高导电的具有三维分级纳米结构的NiS_x电催化剂。随着时间的增加，催化剂中的NiS₂的浓度增加，由于结构致密导致的形貌变化，高活性比和电导率发生可控调节。这种基于NiS_x的时间演变，反过来又诱导了在中性条件下电催化水分解性能的显著增强。

值得注意的是，本文所得到的电压甚至低于基准的Pt/C-IrO₂电极在中性条件下。在这项工作中开发的电催化剂的性能增强是电催化活性（由表面电子态主导）和活性位点（由表面形貌主导）的协同贡献。因此，本研究展示的协同本征催化活性和形貌的策略以及新催化剂NiS_x-24h显示出卓越的电催化性能，可以进一步在其他大量的电化学应用中探索。

Electronic Structure Engineering of Highly-Scalable Earth-Abundant Multi-Synergized Electrocatalyst for Exceptional Overall Water Splitting in Neutral Medium, Advanced Science, 2022, DOI：10.1002/advs.202203678. https://doi.org/10.1002/advs.202203678.

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