Carbon Energy：基于三元锂盐醚基电解液的高压锂金属电池

电解液和负极/正极之间的电化学稳定的界面对于实现碱金属电池的循环稳定性至关重要。

德克萨斯大学奥斯汀分校David Mitlin等开发了一种新型高浓三元盐醚基电解液，它可使具有高质量负载（13.8 mg cm^-2, 2.5 mAh cm^-2）NMC622正极和50 μm锂负极的锂金属电池（LMB）稳定循环。

图1. 全电池电化学性能

具体而言，这种电解液是由LiTFSI、LiDFOB和LiBF₄锂盐、1,2-二甲氧基乙烷溶剂，以及5vol%的FEC添加剂组成，被称为”CETHER-3″。此外，商业碳酸酯电解液和最先进的二元盐醚基电解液也作为对比进行了测试。

结果，采用CETHER-3的全电池的电化学性能在高电压循环稳定性方面表现出最佳的性能。例如，LiNi_xMn_yCo_1-x-yO₂ (NMC)-锂金属电池在4.4V截止电压下经过430次循环后保持了80%的容量，在4.4V截止电压下经过100次循环后保持了83%的容量。

图2. CEI表征

根据密度泛函理论和分子动力学的模拟，这种良好的性能是Li⁺和溶剂/盐分子之间加强协调的结果。结合先进的表征手段，作者证明采用设计的电解液后形成了更薄更稳定的正极电解质界面相（CEI）和固体电解质界面相（SEI），其中CEI富含硫化锂（Li₂SO₃），而SEI则富含Li₃N和LiF。

在循环过程中，CEI/SEI抑制了正极R-3m层状近表面结构向无序岩盐的有害转化，也抑制了锂金属枝晶的生长。因此，这些综合的实验和理论发现可能为从根本上改善高压LMB铺平道路。

图3. SEI表征

Concentrated ternary ether electrolyte allows for stable cycling of a lithium metal battery with commercial mass loading high-nickel NMC and thin anodes. Carbon Energy 2022. DOI: 10.1002/cey2.275

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